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二氧化碳電還原反應(yīng)

當(dāng)今人類社會對化石燃料的過度使用導(dǎo)致大氣中CO2含量急劇升高，溫室效應(yīng)日益明顯。因此，降低大氣中CO2的含量及有效地開發(fā)利用CO2具有重大研究意義。利用可再生能源產(chǎn)生的電能驅(qū)動CO2還原是實現(xiàn)化學(xué)品和燃料可持續(xù)生產(chǎn)的一種有效途徑，也是一個學(xué)術(shù)競爭激烈的研究方向。

在CO2還原轉(zhuǎn)化的過程中，電催化劑是制約能量轉(zhuǎn)化效率以及原子經(jīng)濟(jì)性的關(guān)鍵。在眾多CO2還原電催化劑中，分子類催化劑具有活性中心明確、結(jié)構(gòu)調(diào)控容易的特點(diǎn)而被廣泛研究。但是分子催化劑在催化性能上往往不如常用的貴金屬催化劑，而且分子類催化劑大多只能實現(xiàn)CO2的兩電子還原（如CO2還原成一氧化碳（CO））。2012年加入南科大以來，梁永曄就選擇了分子類電催化劑的研究方向開始組建研究團(tuán)隊，并與王海梁課題組展開緊密合作。研究團(tuán)隊發(fā)現(xiàn)，分子催化劑轉(zhuǎn)化效率低下的關(guān)鍵原因在于分子導(dǎo)電能力弱以及分子的聚集效應(yīng)。憑借團(tuán)隊內(nèi)化學(xué)與材料學(xué)等多學(xué)科的交叉背景，經(jīng)過數(shù)年的前期研究工作，團(tuán)隊發(fā)現(xiàn)將酞菁鈷分子（CoPc）與碳納米管(CNT)復(fù)合能使分子在CNT壁上分散，從而克服CoPc分子聚集以及不導(dǎo)電的問題，大大提高CO2還原成CO的電催化性能（Nat. Commun., 2017, 8, 14675）。這項前期工作是此次研究成果的重要基礎(chǔ)。

使用CoPc/CNT復(fù)合催化劑的還原反應(yīng)模擬

此次發(fā)表的工作中，團(tuán)隊發(fā)現(xiàn)CoPc/CNT復(fù)合催化劑在更大的過電位下可以實現(xiàn)CO2還原獲得甲醇的六電子還原反應(yīng)。在中性電解液中和-0.94 V（相較于標(biāo)準(zhǔn)氫電極）的電位下，可以實現(xiàn)>40%的甲醇轉(zhuǎn)化法拉第效率（電極傳輸一定數(shù)量的電荷所能得到的實際生成物與理論生成物的百分比）以及>10 mA/cm2的甲醇分電流密度，相比此前的研究中普遍只能達(dá)到低于1%的轉(zhuǎn)化效率以及低于1 mA/cm2的電流密度達(dá)到了質(zhì)的提升。

CoPc/CNT復(fù)合催化劑的優(yōu)異性能得益于適中的CO結(jié)合能。與之對比，結(jié)構(gòu)相似的酞菁鐵以及酞菁鎳復(fù)合物，則因為過強(qiáng)或過弱的CO結(jié)合能而不能實現(xiàn)CO2到甲醇的轉(zhuǎn)化。此外，CoPc分子在碳納米管表面良好的分散對催化性能也有重要的影響。相較于CoPc分子與CNT或炭黑的簡單物理混合物，CoPc/CNT復(fù)合催化劑在CO2到甲醇轉(zhuǎn)化的選擇性以及分電流密度上都要高約一個數(shù)量級。

（a）CoPc/CNT催化的CO2還原至甲醇的多米諾過程；（b）不同電壓下的反應(yīng)選擇性

由于在反應(yīng)過程中甲醇的出現(xiàn)伴隨著CO生成產(chǎn)率的降低，團(tuán)隊認(rèn)為CO有可能是CO2到甲醇轉(zhuǎn)化的中間產(chǎn)物。當(dāng)反應(yīng)體系中通入CO替代CO2時，團(tuán)隊發(fā)現(xiàn)CoPc/CNT的確可以高效的催化產(chǎn)生甲醇，在-0.83 V的電位下可以實現(xiàn)28%的甲醇轉(zhuǎn)化效率。這證明了電催化二氧化碳至甲醇的反應(yīng)遵循一個多米諾過程：CO2先進(jìn)行兩電子還原至CO，CO這一中間態(tài)再進(jìn)行四電子還原生成甲醇。

（a）CoPc和CoPc-NH2的分子結(jié)構(gòu)；（b）CoPc/CNT在-0.94V下反應(yīng)12個小時的甲醇選擇性變化；（c）CoPc-NH2/CNT在-1.00V下反應(yīng)12個小時的產(chǎn)物選擇性變化

由于CoPc分子在大過電位下被破環(huán)性的還原而失去反應(yīng)活性，CoPc/CNT在CO2到甲醇的催化反應(yīng)中存在不穩(wěn)定的問題，反應(yīng)5個小時以后甲醇的轉(zhuǎn)化效率會降到1%以下。基于分子催化劑結(jié)構(gòu)可調(diào)控的特點(diǎn)，團(tuán)隊通過在酞菁環(huán)β位引入4個給電子的氨基（NH2）基團(tuán)解決了這個穩(wěn)定性問題。得到的CoPc-NH2/CNT催化劑具有比CoPc/CNT更低的還原電位，在催化過程中結(jié)構(gòu)穩(wěn)定。經(jīng)過12小時的反應(yīng)，甲醇的轉(zhuǎn)化效率仍維持在28%，與初始的32%相當(dāng)。

梁永曄表示，研究能夠順利展開并取得突破性的成果，離不開學(xué)校提供的優(yōu)越的研究條件和先進(jìn)設(shè)備?！巴瑫r，學(xué)校鼓勵多學(xué)科的交叉，我們團(tuán)隊可以和不同方向、不同系的研究人員進(jìn)行緊密的合作，這對我們研究的開展非常有幫助?！?/span>

梁永曄（中）和學(xué)生們在分子工程實驗室

這項研究成果的背后，是數(shù)年的堅持和努力，梁永曄卻認(rèn)為他的研究過程雖然也有遇到瓶頸的時候，但整體還算順利。他說：“要把研究做好、做深入，就是要堅持、要花時間的?！闭劶把芯窟^程中的心得和經(jīng)驗分享，他說，希望南科大學(xué)子要有突破傳統(tǒng)的創(chuàng)新想法，也要有堅持朝一個目標(biāo)努力的決心，踏踏實實地不斷努力。

耶魯大學(xué)的吳越申是論文的第一作者，2017級南科大-哈工大聯(lián)合培養(yǎng)博士生江占是論文的第二作者，第三作者為耶魯大學(xué)的盧旭博士。梁永曄和王海梁是論文的共同通訊作者。該工作得到了深圳市基礎(chǔ)研究學(xué)科布局項目以及廣東省重點(diǎn)實驗室項目等基金支持。論文在電鏡表征上得到了我校材料系副教授谷猛以及課題組博士后王琦的大力幫助。

論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41586-019-1760-8

梁永曄簡介

梁永曄2009年獲芝加哥大學(xué)博士學(xué)位，之后赴斯坦福大學(xué)從事博士后研究工作，2012年至今在南方科技大學(xué)工作，現(xiàn)任南方科技大學(xué)材料科學(xué)與工程系教授。他的研究工作以功能分子設(shè)計和合成為核心，協(xié)同表征與應(yīng)用探索，發(fā)展先進(jìn)分子功能材料，已取得成果包括高性能納米碳復(fù)合電催化劑、近紅外二區(qū)生物成像熒光染料以及高靈敏度有機(jī)光探測器。目前，他已發(fā)表論文100余篇，他引次數(shù)超過30000次，2016-2019年連續(xù)入選Clarivate Analytics (Thomson Reuters)全球高被引科學(xué)家?，F(xiàn)任廣東省化學(xué)學(xué)會理事，RSC雜志Materials System Design & Engineering編委會成員。