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通過動態(tài)蒙特卡洛分子模擬，作者預(yù)測了快速蒸發(fā)條件下，高分子溶液表面形成的二維高濃度表皮層（skin layer）可以在特定溫度下表現(xiàn)出獨(dú)特的結(jié)晶行為。模擬結(jié)果證實(shí)在合適鏈長、蒸發(fā)速率條件下，沿著溶液表面方向的晶核優(yōu)先生長，而其他晶核則逐漸消失，最后形成大尺度二維高分子單晶。晶核生長動力學(xué)分析顯示出異常的Ostwald熟化過程，可歸因于熱力學(xué)驅(qū)動的非晶組分?jǐn)U散與非平衡態(tài)表皮層中濃度梯度驅(qū)動擴(kuò)散的共同作用結(jié)果。這一異常熟化機(jī)制有望應(yīng)用于界面制備大尺寸高分子單晶，并有助于理解單雙軸拉伸條件下的聚合物結(jié)晶成型過程并達(dá)到調(diào)控合成纖維和塑料薄膜半結(jié)晶結(jié)構(gòu)及其性能的目的。該文第一作者為湯啟云博士，哥廷根大學(xué)Marcus Müller教授以及Drexel大學(xué)Christopher Y. Li教授為共同作者。

    圖1顯示在快速蒸發(fā)過程中隨著界面向左退縮的高分子濃度分布及其界面結(jié)晶形貌?？梢钥吹礁叻肿釉谧杂杀砻嫣幮纬筛邼舛缺砥?。對于結(jié)晶高分子而言，其在溶液中的結(jié)晶能力與高濃度直接正相關(guān)：圖1（a）中的插圖顯示隨著單體體積濃度從0.05增加到0.65，結(jié)晶約化溫度從2.0增加到3.1。因此在特定溫度（例如3.0）下，本體濃度為0.1的溶液無法結(jié)晶，但是當(dāng)快速蒸發(fā)形成的表皮層濃度高達(dá)0.65時(shí)，仍然可以結(jié)晶，且只會限制在二維表皮層。圖1（b）顯示高分子晶核在快速蒸發(fā)過程中，其中小部分特定取向的晶核獲得持續(xù)的生長，而其它晶核則逐漸消失，顯示出典型的Ostwald熟化過程。最終結(jié)晶時(shí)刻t=60.0τ晶核生長成二維高分子單晶。