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JACS封面 布朗大學(xué)孫守恒與哈工大于永生組在有機(jī)化學(xué)選擇性加氫反應(yīng)研究領(lǐng)域取得重要進(jìn)展

來源:化學(xué)加      2018-12-28
導(dǎo)讀:近日,美國布朗大學(xué)孫守恒教授和哈爾濱工業(yè)大學(xué)于永生教授組在有機(jī)化學(xué)選擇性加氫反應(yīng)研究領(lǐng)域取得重要進(jìn)展,相關(guān)研究成果發(fā)表在J. Am. Chem. Soc.上,該論文首次報(bào)道了在銅納米催化劑室溫催化氨硼烷產(chǎn)氫串聯(lián)選擇性還原催化3-硝基苯乙烯到3-氨基苯乙烯,為非貴金屬納米催化劑的研究該方向開辟了新的思路。

近些年, 硝基苯類化合物的選擇性還原被廣泛的研究歸于它在藥物染料精細(xì)化學(xué)品巨大的應(yīng)用潛力。地殼含量少價(jià)格昂貴的金、鈀、鉑 等貴金屬被相繼地報(bào)道,非貴金屬鐵鈷鎳也被深入的研究此反應(yīng)。不過已報(bào)道的催化劑表現(xiàn)出了苛刻的反應(yīng)條件,例如高溫高壓長的反應(yīng)時(shí)間。

高性能(活性、穩(wěn)定性、選擇性)非貴金屬納米催化劑的研究應(yīng)用有機(jī)化學(xué)選擇性加氫理論研究是支持該技術(shù)大規(guī)模商業(yè)化應(yīng)用的關(guān)鍵,也是該領(lǐng)域面臨的最難突破基礎(chǔ)理論問題。銅鹽是目前最廣泛使用于有機(jī)反應(yīng)一類催化劑,但仍然面臨循環(huán)差的問題,而銅納米催化可以多次循環(huán)使用,提高該反應(yīng)的商業(yè)化使用的潛力。

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美國布朗大學(xué)孫守恒教授和哈爾濱工業(yè)大學(xué)于永生教授組合作報(bào)道了一個(gè)新穎的銅基催化劑,該催化劑在硝基苯乙烯及其衍生物的選擇性還原反應(yīng)表現(xiàn)出了超好選擇性和高的產(chǎn)率,特別是該選擇還原反應(yīng)在一個(gè)環(huán)境友好的室溫安全氫短時(shí)間完成。該工作為開發(fā)新類型非貴金屬催化劑研究該類選擇性還原反應(yīng)開辟了新的道路。

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該研究詳細(xì)研究了銅納米催化劑與載體之間相互作用,選擇最佳載體優(yōu)化氨硼烷產(chǎn)氫并且串聯(lián)選擇性還原催化3-硝基苯乙烯到3-氨基苯乙烯,實(shí)現(xiàn)了室溫條件下短時(shí)間高效化學(xué)選擇性加氫。研究從理論入手實(shí)現(xiàn)高效的有機(jī)化學(xué)選擇性加氫3-硝基苯乙烯到3-氨基苯乙烯,為商業(yè)化應(yīng)用該反應(yīng)提供了理論支撐。

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該研究成果以“銅納米催化劑室溫催化氨硼烷產(chǎn)氫串聯(lián)選擇性還原催化3-硝基苯乙烯到3-氨基苯乙烯” (Room-temperature Chemoselective Reduction of 3-nitrostyrene to 3-vinylaniline by Ammonia Borane over Cu Nanoparticles為題以封面文章發(fā)表在國際期刊《美國化學(xué)學(xué)會雜志》 (Journal of the American Chemical Society, DOI:10.1021/jacs.8b11303.上,并被選做封面論文。第一作者為布朗大學(xué)博士生沈夢奇和哈爾濱工業(yè)大學(xué)博士生劉虎,美國布朗大學(xué)孫守恒授與哈爾濱工業(yè)大學(xué)于永生教授為共同通訊作者。


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