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TiO2@graphene核殼納米片的結(jié)構(gòu)的精準(zhǔn)合成與表征

針對當(dāng)前鋰離子電池應(yīng)用存在鋰儲量不足、成本升高等問題，熊勝林教授課題組積極進(jìn)行了高性能低成本的新型電池如鈉/鉀離子電池研究工作，并取得了階段性重要進(jìn)展。最近，該課題組利用回流法將無定型TiO2包覆在g-C3N4片模板上，g-C3N4在真空高溫下分解成氮摻雜的碳包覆在TiO2顆粒的表面形成少層石墨烯包覆的TiO2片狀結(jié)構(gòu)。石墨烯包覆層不僅提高了TiO2的導(dǎo)電性，而且限域其形成10 nm左右顆粒。因其獨(dú)特的二維復(fù)合結(jié)構(gòu)，作為鈉離子電池負(fù)極材料顯示了優(yōu)異的長循環(huán)和高倍率性能。動力學(xué)分析發(fā)現(xiàn)，石墨烯包覆的TiO2二維材料在充放電過程中表現(xiàn)出極高的電容行為，有利于快速充放電，提高了其倍率特性；理論模擬證實(shí)氮摻雜的石墨烯包覆層顯著降低了鈉離子嵌入的能壘，因而提高了其電化學(xué)性能。該材料制備簡單、精準(zhǔn)可控、方法普適，為探索具有實(shí)際應(yīng)用的鈉離子電池負(fù)極材料提供了一種新的可行方案(Adv. Mater., 2017, 29, DOI:10.1002 /adma.201705788)。

氮氧共摻雜分級多孔硬碳材料的精準(zhǔn)制備圖示

針對如何同時(shí)提高鉀離子負(fù)極材料的比容量和倍率性能這個(gè)難題，熊勝林教授課題組采用一種鋁基金屬有機(jī)骨架材料作為前驅(qū)體，通過簡單的碳化和酸洗法制備出具有高比表面積(1030 m2/g)、氮氧雙摻雜的分級多孔硬碳材料。電化學(xué)測試表明其性能遠(yuǎn)遠(yuǎn)優(yōu)于商業(yè)化硬碳在鉀離子電池中的應(yīng)用。機(jī)理研究表明該電極材料在儲能過程中體現(xiàn)出混合控制機(jī)制，其中表面電容控制占主要貢獻(xiàn)。表征結(jié)果證明其儲鉀機(jī)理：在放電過程中鉀離子首先穿過孔道嵌入到石墨層間，隨著電壓的降低，鉀離子在低電壓區(qū)實(shí)現(xiàn)了孔隙的填充和金屬團(tuán)簇的形成。通過進(jìn)一步采用預(yù)鉀化處理技術(shù)，電極材料的首圈庫倫效率提高到90.5%，為鉀離子負(fù)極材料甚至是安全性高的鉀金屬負(fù)極設(shè)計(jì)提供了一條新途徑(Adv. Mater., 2017, 29, DOI:10.1002/adma.201700104)。

MnO@Mn3O4/氮摻雜碳框架復(fù)合結(jié)構(gòu)的精準(zhǔn)制備與表征

針對如何獲取新型功能化碳基復(fù)合材料，熊勝林教授課題組首次采用新型的高核金屬團(tuán)簇代替常用的MOFs材料，制備了一系列金屬氧化物/碳復(fù)合材料。如以合成的高核錳簇為結(jié)構(gòu)模板，精準(zhǔn)制備了MnO@Mn3O4核殼納米顆粒嵌于氮摻雜的多孔碳框架的三維復(fù)合材料。因MnO@Mn3O4核殼顆粒均勻分布在碳骨架中，既提高了氧化物的導(dǎo)電性，也有利于緩解在充放電過程中的體積效應(yīng)和應(yīng)力變化，作為鋰離子電池負(fù)極材料表現(xiàn)出了優(yōu)異的儲鋰性能。動力學(xué)分析表明界面的電容效應(yīng)有利于實(shí)現(xiàn)長循環(huán)壽命和鋰離子儲存；DFT計(jì)算的界面電荷密度分析顯示，多孔碳骨架和MnO@Mn3O4核殼顆粒的有效結(jié)合為鋰離子的嵌入/脫出提供了從電解液到NPCF-Mn3O4界面更可行的途徑，該研究思路為制備新型碳基復(fù)合材料指明了一個(gè)新的方向(Adv. Mater., 2017, 29, DOI:10.1002/adma.201704244)。

熊勝林教授自2011年9月進(jìn)校工作以來，主要從事化學(xué)、材料與能源領(lǐng)域交叉學(xué)科的基礎(chǔ)應(yīng)用研究。在國家自然科學(xué)基金、省杰出青年基金、973項(xiàng)目、山東大學(xué)交叉學(xué)科培育項(xiàng)目等資助下，以通信作者在Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.、Energy Environ. Sci.、Adv. Energy Mater.、Adv. Funct. Mater.等頂級刊物發(fā)表影響因子10.0以上SCI論文13篇，他引和評價(jià)2200余次，8篇入選ESI高引論文，為學(xué)校的人才培養(yǎng)和“雙一流”學(xué)科建設(shè)作出了貢獻(xiàn)。該系列研究工作是熊勝林教授課題組與化學(xué)院孫頔副教授、材料學(xué)院馮金奎副教授和中國科技大學(xué)林岳博士共同合作完成。

山東大學(xué)科學(xué)技術(shù)研究院利用基本科研業(yè)務(wù)費(fèi)設(shè)立了交叉學(xué)科培育項(xiàng)目，目的在于促進(jìn)新思想、新理論、新技術(shù)、新方法等在不同學(xué)科間的相互發(fā)展與應(yīng)用，鼓勵(lì)不同學(xué)科的專家和學(xué)者開展深入的交流與合作，產(chǎn)生新的學(xué)科增長點(diǎn)。