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引言：“一夢(mèng)多年，三角困境”終得解

含能材料常用于國(guó)防、航天、礦業(yè)爆破等關(guān)鍵領(lǐng)域。一直以來(lái)，研究者都希望材料能同時(shí)滿足三大理想特性：能量高、感度低、熱穩(wěn)定性好。然而，就像無(wú)法同時(shí)抵達(dá)三角形的三個(gè)頂點(diǎn)，這三者始終難以在一種材料中完美融合。提升能量往往導(dǎo)致感度升高、危險(xiǎn)性加大；增強(qiáng)穩(wěn)定性又常伴隨能量衰減。正因如此，破解這一“三角困境”，被國(guó)際公認(rèn)為含能材料領(lǐng)域的“圣杯”。

圖1. 含能材料性能三角困境

分子設(shè)計(jì)：高氮雙內(nèi)鹽，巧解平衡難題

研究團(tuán)隊(duì)跳出傳統(tǒng)思路，摒棄了易導(dǎo)致結(jié)構(gòu)疏松的離子型設(shè)計(jì)，轉(zhuǎn)向構(gòu)建一種新型“平面雙內(nèi)鹽結(jié)構(gòu)”。該設(shè)計(jì)具備三大創(chuàng)新點(diǎn)：

高氮骨架：利用氮元素高生成焓、多氣體產(chǎn)物的特性，為高能量奠定基礎(chǔ)；同時(shí)，氮原子可形成豐富氫鍵和分子間作用力，顯著提升材料的穩(wěn)定性；

精巧構(gòu)型：通過(guò)原子級(jí)精準(zhǔn)調(diào)控，實(shí)現(xiàn)能量釋放、穩(wěn)定性和安全性的最優(yōu)平衡；

簡(jiǎn)潔合成：團(tuán)隊(duì)開(kāi)發(fā)出僅需2-3步的高效合成路徑，可規(guī)模化制備TYX系列材料，大幅降低產(chǎn)業(yè)化門檻。

合成路線：高效、高選擇性

該系列三種化合物均以經(jīng)典高氮化合物BTATz為共同前體，通過(guò)高效、高選擇性的合成路徑制備：首先，BTATz在磺酸烷溶劑中與3,6-雙(3,5-二甲基吡唑基)-1,2,4,5-四嗪發(fā)生取代反應(yīng)，生成中間體2；隨后在磷酸三乙酯與多聚磷酸體系中經(jīng)高溫環(huán)化，得到關(guān)鍵中間體TYX-1；最后，TYX-1分別經(jīng)濃硝酸硝化（得TYX-2）或過(guò)氧化氫/鎢酸鈉氧化（得TYX-3），以較高收率（78%–85%）獲得目標(biāo)產(chǎn)物。整個(gè)路線有效規(guī)避了傳統(tǒng)合成中涉及的高危中間體，兼具高效性與安全性。

圖2. TYX-1、TYX-2和TYX-3的合成路線

性能數(shù)據(jù)：“一骨架、三協(xié)同”，鑄就性能新高度

TYX-1：實(shí)測(cè)密度1.83 g·cm^-3，熱分解峰溫達(dá)473℃，含氮量高達(dá)73%，理論爆速8.6 km/s，機(jī)械感度（撞擊感度 > 40 J；摩擦感度 > 360 N）與鈍感炸藥TATB相當(dāng)。

TYX-2：實(shí)測(cè)密度2.04 g·cm^-3，熱分解峰溫為221℃，理論爆速9.915 km·s?1，機(jī)械感度顯著低于CL-20（撞擊感度22.5 J，摩擦感度180 N）。

TYX-3：實(shí)測(cè)密度1.99 g·cm^-3，熱分解峰溫達(dá)365°C，感度與TATB相當(dāng)（撞擊感度 > 40 J，摩擦感度 > 360 N），理論爆速9.315 km·s?1。

通過(guò)單晶X射線衍射解析其分子結(jié)構(gòu)與堆疊模式，確認(rèn)其平面共軛結(jié)構(gòu)與密集分子間作用（氫鍵、π–π堆積）。通過(guò)Hirshfeld表面分析和靜電勢(shì)（ESP）計(jì)算揭示其高頻氫鍵網(wǎng)絡(luò)與電荷分布特征。

圖4. TYX-1 (a-d)、TYX-2 (e-h)和TYX-3 (i-l)的分子結(jié)構(gòu)、單晶結(jié)構(gòu)和理化性能數(shù)據(jù)

理論計(jì)算與機(jī)理研究

反應(yīng)起始于化合物R（即化合物2經(jīng)初次環(huán)化所得產(chǎn)物）中四唑環(huán)的N-N鍵斷裂，引發(fā)五元環(huán)開(kāi)環(huán)，并跨越能壘為+22.9 kcal·mol^-1的過(guò)渡態(tài)TS1，形成疊氮中間體IM1。隨后，經(jīng)由C-N σ鍵旋轉(zhuǎn)與氫原子遷移協(xié)同作用，生成中間體IM2。該中間進(jìn)一步通過(guò)能壘為+37.2 kcal·mol^-1的過(guò)渡態(tài)TS2，發(fā)生N-N鍵斷裂，同時(shí)釋放一分子氮?dú)?，生?/span>N-卡賓物種IM3。IM3經(jīng)C-N鍵重排達(dá)到最優(yōu)構(gòu)象，跨越+12.8 kcal·mol?1的能壘（TS3），完成五元環(huán)的閉環(huán)，最終以高度放熱的方式生成熱力學(xué)穩(wěn)定性顯著提高的產(chǎn)物Pro（即TYX-1，ΔG = -58.5 kcal·mol^-1）。

研究團(tuán)隊(duì)采用DFT計(jì)算（M062X/Def2-TZVP）對(duì)該環(huán)化過(guò)程進(jìn)行了深入解析，清晰揭示了從四唑開(kāi)環(huán)、氮?dú)庖莩龅轿逶h(huán)重構(gòu)的完整反應(yīng)路徑，凸顯了TYX-1作為熱力學(xué)穩(wěn)定產(chǎn)物的合理性與優(yōu)越性。

(a) TYX-1環(huán)化反應(yīng)的合理機(jī)理；(b) TYX-1環(huán)化路徑的自由能分布圖

應(yīng)用前景：固體推進(jìn)劑與發(fā)射藥配方性能的雙重提升

表1 低特征信號(hào)PNMMO推進(jìn)劑的能量特性參數(shù)

表2 （添加RDX、HMX、CL-20或TYX-2的）典型三基發(fā)射藥配方及其能量參數(shù)計(jì)算值.

在PNMMO基固體推進(jìn)劑和三基發(fā)射藥中引入TYX系列含能材料，可帶來(lái)多方面的性能提升：

其比沖（Isp）相較于AP基推進(jìn)劑最高提升35.6 s；

火藥力（Force Capacity）較RDX/HMX體系提高約30 J·g^-1；

燃燒產(chǎn)物中氮?dú)夂扛哌_(dá)32.9%，有效抑制燒蝕，延長(zhǎng)使用壽命；

爆溫降低超過(guò)150 K，顯著增強(qiáng)了熱安全性。

這些優(yōu)勢(shì)共同體現(xiàn)了TYX材料在先進(jìn)推進(jìn)系統(tǒng)中的重要應(yīng)用潛力。

結(jié)論與展望

TYX系列材料的成功研制，標(biāo)志著我國(guó)在高性能含能材料領(lǐng)域取得重大原創(chuàng)突破，在國(guó)際上首次實(shí)現(xiàn)了“高能-低感-耐熱”三重性能的協(xié)同提升，從根本上解決了長(zhǎng)期制約該領(lǐng)域發(fā)展的核心瓶頸。其性能優(yōu)勢(shì)源于創(chuàng)新的分子設(shè)計(jì)與電子結(jié)構(gòu)調(diào)控，融合高氮含量、平面共軛及多重氫鍵網(wǎng)絡(luò)等結(jié)構(gòu)特征，從本質(zhì)上協(xié)同平衡了能量與安全性。在固體推進(jìn)劑和發(fā)射藥中的應(yīng)用表明，TYX材料不僅可顯著提升能量性能，更具備增強(qiáng)熱安全性與延長(zhǎng)使用壽命的巨大潛力。該材料可為新一代高能、鈍感、耐熱型武器裝備提供關(guān)鍵材料基礎(chǔ)，并在深井超高溫爆破、航天器特種推進(jìn)等極端環(huán)境中展示出廣闊應(yīng)用前景。隨著合成工藝持續(xù)優(yōu)化與應(yīng)用研究不斷深入，TYX材料有望快速實(shí)現(xiàn)工程化應(yīng)用，為我國(guó)宇航工程、民用爆破技術(shù)及國(guó)際含能材料發(fā)展注入強(qiáng)勁的“中國(guó)動(dòng)能”，顯著推動(dòng)我國(guó)含能材料向高性能、高安全、耐候化方向跨越發(fā)展，最終在攻克該領(lǐng)域世界級(jí)難題中樹(shù)立中國(guó)標(biāo)桿。

文章來(lái)源：

Journal of Materials Chemistry A, 2025, 13, 25103-25109.

Defence Technology, 2025, DOI: 10.1016/j.dt.2025.05.024.

通訊作者：譚博軍、劉寧、張根、張慶華

第一作者：譚博軍、竇金康、蘇劍、楊雄、唐長(zhǎng)偉

單位：西安近代化學(xué)研究所、南京理工大學(xué)、西北工業(yè)大學(xué)、甘肅銀光集團(tuán)