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全無機非鉛鈣鈦礦量子點是一種新型的半導體光電材料，其豐富的地球儲量、無鉛毒性的化學組分、優(yōu)秀的熱穩(wěn)定性、低維的電子結(jié)構(gòu)、高激子結(jié)合能和發(fā)光效率，使得全無機非鉛鈣鈦礦量子點在光電器件方面展現(xiàn)出廣闊的應(yīng)用前景。然而，常用的鈣鈦礦量子點合成方法具有諸多共性缺點——操作復(fù)雜、步驟繁瑣、需要高溫或配體的精細調(diào)控、得到的產(chǎn)物尺寸通常較大、限域效應(yīng)不明顯等。因此，探索在室溫條件下便捷快速地制備高穩(wěn)定性的全無機非鉛鈣鈦礦量子點的方法，成為無鉛鈣鈦礦量子點研究與應(yīng)用的關(guān)鍵。另一方面，金屬-有機物-框架（Metal-organic-framework，MOF）材料是以金屬離子為連接點、有機配體為支撐而構(gòu)成的空間三維延伸的聚合物，利用MOF材料自身的納米級空間，有望制備出高性能無鉛鈣鈦礦量子點。

鑒于此，基于前期對無鉛鈣鈦礦量子點的研究基礎(chǔ)，北京大學物理學院現(xiàn)代光學研究所、人工微結(jié)構(gòu)和介觀物理國家重點實驗室曲波課題組首次采用MOF限域法，在室溫條件下原位制備出高濕度穩(wěn)定性的無鉛類鈣鈦礦Cs3Cu2I5深藍光量子點，平均粒徑僅為4.3 nm。從TEM 圖像（圖1）中可以明顯看到Cs3Cu2I5 量子點被“鑲嵌”在MOF框架內(nèi)。Cs3Cu2I5量子點熒光發(fā)射峰位于390 nm，相應(yīng)色度坐標為（0.17, 0.07），接近國際上定義的標準藍光色度坐標（0.14, 0.08）。憑借MOF材料有效的支撐保護作用，量子點的濕度穩(wěn)定性非常優(yōu)異，在相對濕度70%的環(huán)境中儲存1440 小時后，Cs3Cu2I5量子點仍能保持初始發(fā)光效率的87%。變溫光致發(fā)光測試（圖1）表明，Cs3Cu2I5量子點具有明顯的溫度依賴性，即隨著溫度降低，原有深藍色熒光發(fā)射逐漸減弱，同時出現(xiàn)一個峰位650 nm 的橙色發(fā)射峰，該物理過程類似于有機發(fā)光中的三線態(tài)-三線態(tài)-湮滅上轉(zhuǎn)換過程。課題組根據(jù)Cs3Cu2I5量子點熒光發(fā)射與壽命衰減特征，構(gòu)建出了Cs3Cu2I5@MOF中的載流子輸運模型（圖1），并合理解釋其物理機制。

不僅如此，課題組還研究了MOF材料對于無鉛鈣鈦礦量子點的調(diào)控作用。隨著MOF材料孔徑的減小，Cs3Cu2I5量子點的PL光譜從390 nm藍移至328 nm，尺寸效應(yīng)明顯。研究表明，MOF限域法是一種制備鈣鈦礦量子點的普適方法。

圖1 Cs3Cu2I5量子點的TEM圖、變溫熒光光譜和載流子輸運模型

2022年5月8日，相關(guān)研究成果以“金屬-有機框架中自發(fā)形成無鉛Cs3Cu2I5深藍光量子點”（Spontaneous Formation of Lead-Free Cs3Cu2I5 Quantum Dots in Metal-Organic-Frameworks with Deep-Blue Emission）為題，在線發(fā)表于國際重要期刊Small。北京大學物理學院2017級博士研究生張雨晴為第一作者，曲波為通訊作者，其他合作者包括北京大學物理學院陳志堅、肖立新、史俊杰、王樹峰等。

此外，曲波課題組近幾年一直致力于無鉛鈣鈦礦量子點、體材的光電性能及其器件研究，取得了一系列有意義的科研成果。課題組采用熱注入法合成了晶型規(guī)整、形貌均一的立方相無鉛雙鈣鈦礦量子點（Cs2AgIn0.9Bi0.1Cl6），微量Bi（鉍）摻雜打破了直接帶隙雙鈣鈦礦中的躍遷禁阻，并首次制備出基于無鉛雙鈣鈦礦量子點的高性能電致白光器件ITO/PVK/Cs2AgIn0.9Bi0.1Cl6 QDs/TPBi/LiF/Al (Advanced Science，2022, 9(2), 2102895）。曲波課題組還采用降溫結(jié)晶的方法制備了鐵（Fe）摻雜的無鉛雙鈣鈦礦Cs2AgBiBr6單晶，將Cs2AgBiBr6的光吸收范圍拓寬至近紅外波段（?1350 nm），這是目前國際上所報道的具有最寬光譜吸收范圍的無鉛鈣鈦礦（Advanced Functional Materials, 2022, 32(12)，2109891）。課題組還成功制備出高膜層質(zhì)量、低霧度、高透過率的Cs2AgBiBr6多晶薄膜，并制備出紫外吸收的透明光伏器件（平均可見透過率高達72%），其能量轉(zhuǎn)換效率為當時所報道的高平均可見透過率（>70%）太陽能電池中的最高數(shù)值（Solar RRL, 2020, 4, 2000056）。

上述研究工作得到國家自然科學基金等支持。

論文原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.202107161

相關(guān)鏈接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.202102895

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202109891

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/solr.202000056

參考資料：https://www.phy.pku.edu.cn/info/1031/8053.htm