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丙酰胺，作為制藥領(lǐng)域的重要合成中間體，其衍生物在抗菌和抗癌藥物中發(fā)揮了重要作用。然而，傳統(tǒng)的工業(yè)酰胺合成方法復(fù)雜，原子經(jīng)濟(jì)性差，還涉及昂貴的試劑，引發(fā)了環(huán)境污染問(wèn)題。因此，發(fā)展可持續(xù)的綠色酰胺合成方法至關(guān)重要。該團(tuán)隊(duì)建立了陰陽(yáng)雙極串聯(lián)C-N偶聯(lián)體系，可在常溫常壓條件下將硝酸根離子和正丙醇轉(zhuǎn)化為丙酰胺。硝酸鹽還原發(fā)生在陰極，而正丙醇氧化發(fā)生在陽(yáng)極，醇氧化反應(yīng)替代高能耗的析氧反應(yīng)，能夠最大限度地利用陽(yáng)極反應(yīng)。對(duì)雙極反應(yīng)中間體的直接利用，有利于高效C-N偶聯(lián)生成高附加值有機(jī)胺，為溫和條件下電催化C-N偶聯(lián)反應(yīng)提供新思路。

陰陽(yáng)雙極C-N偶聯(lián)電合成丙酰胺

采用Co₃O₄/SiC催化劑作為陰極，可高效催化硝酸鹽還原反應(yīng)；同時(shí)以Ti網(wǎng)催化劑作為陽(yáng)極，實(shí)現(xiàn)醇高效的電化學(xué)氧化。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，陰陽(yáng)兩極均展現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能。此外，該耦合體系表現(xiàn)出較高的反應(yīng)活性，并通過(guò)多種分析手段確認(rèn)了生成產(chǎn)物丙酰胺。

催化性能調(diào)控與機(jī)理研究

通過(guò)調(diào)節(jié)電解液濃度、正丙醇濃度以及反應(yīng)電位，能有效調(diào)控丙酰胺的合成效能。采用流動(dòng)電解池進(jìn)行測(cè)試，結(jié)果表明電流密度可達(dá)650 mA/cm2，并能克級(jí)規(guī)模合成丙酰胺。

通過(guò)對(duì)比實(shí)驗(yàn)與原位紅外光譜表征，對(duì)反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行了深入分析。研究發(fā)現(xiàn)，在陰極生成的NH₂OH中間體可與陽(yáng)極生成的丙醛中間體發(fā)生反應(yīng)，在陰極催化劑表面生成丙酰胺。此外，在陽(yáng)極側(cè)，丙醛還可與陰極生成的氨進(jìn)一步反應(yīng)生成丙酰胺。

理論計(jì)算研究

密度泛函理論計(jì)算（DFT）計(jì)算結(jié)果表明，在陰極側(cè)，*NH₂OH與CH₃CH₂CHO的偶聯(lián)反應(yīng)在熱力學(xué)上是有利的（-0.24 eV），能夠觸發(fā)關(guān)鍵C-N鍵的形成。相比之下，陽(yáng)極側(cè)的C-N偶聯(lián)反應(yīng)則表現(xiàn)出較高的反應(yīng)能壘，導(dǎo)致其反應(yīng)難度較大。技術(shù)經(jīng)濟(jì)分析（TEA）進(jìn)一步表明，該方法同時(shí)兼具良好的經(jīng)濟(jì)效益和優(yōu)異的可持續(xù)發(fā)展性。

該研究建立了通過(guò)陰極硝酸鹽還原和陽(yáng)極醇氧化反應(yīng)協(xié)同耦合合成丙酰胺的新路線。通過(guò)調(diào)節(jié)反應(yīng)條件，在流動(dòng)電池中常溫常壓可克級(jí)規(guī)模合成丙酰胺?；趯?duì)比實(shí)驗(yàn)、原位紅外分析和理論計(jì)算，提出了反應(yīng)機(jī)制，即關(guān)鍵反應(yīng)中間體是陰極生成的羥胺和陽(yáng)極生成的丙醛，二者在陰極進(jìn)一步反應(yīng)合成丙酰胺。這項(xiàng)工作為電化學(xué)C-N鍵偶聯(lián)綠色合成高值化學(xué)品提供了新方法。研究工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金聯(lián)合基金重點(diǎn)項(xiàng)目和中央高?；究蒲袠I(yè)務(wù)費(fèi)專項(xiàng)資金支持。

文章鏈接：https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/jacs.5c01744