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圖1. 使用各種方法穩(wěn)定的AuNCs和超蕃分子籠穩(wěn)定的AuNCs（本工作）

近日，湖南大學何清教授團隊在鐵蛋白分子的啟發(fā)下，開發(fā)了一種具有準封閉內(nèi)腔的超蕃分子籠TBN-Superphane（圖1e），可有效防止AuNCs的聚集。超蕃與Au³⁺結合并原位還原后，得到的AuNCs（Au₁₈）具有均一的尺寸分布和優(yōu)異的穩(wěn)定性。固態(tài)AuNCs@ TBN-Superphane表現(xiàn)出快速的光響應、高光熱轉(zhuǎn)化能力和穩(wěn)定性，808 nm下的光熱轉(zhuǎn)換效率可達92.8%。一個標準太陽光下的水蒸發(fā)速率達2.35 kg m^-2 h^-1，太陽能蒸汽效率為95.1%，同時具有優(yōu)異的耐鹽性，在實際海水蒸發(fā)中性能依舊得到保持。這是首個利用分子籠穩(wěn)定金納米團簇（AuNCs）并應用于光熱轉(zhuǎn)化的實例，其光熱轉(zhuǎn)換效率和太陽能蒸汽生成速率接近文獻報道的最高水平。該結構不僅為精確調(diào)控超穩(wěn)定AuNCs的制備提供了高效策略，并展示了其在光熱轉(zhuǎn)化領域的優(yōu)越性能，更突出了其在能源與環(huán)境應用中的潛力。這一突破為開發(fā)下一代清潔水生產(chǎn)和可再生能源收集材料奠定了基礎。 

圖2. 超蕃TBN-Superphane的合成路線(S)-TBN-Superphane的晶體結構

作者基于聯(lián)萘單元，制備出具有噻吩基團的醛類前體，通過動態(tài)共價鍵合成了超蕃分子籠(R)/(S)–TBN–Superphane（圖2），有機溶液中的不對稱因子可達4.6 × 10?3。晶體結構顯示(R)/(S)–TBN–Superphane具有近乎完美的鏡像對稱結構和近乎封閉的空腔，內(nèi)部具有多達36個金屬配位位點，能對Au³⁺進行有效結合。還原后得到具有較窄尺寸分布的AuNCs@TBN–Superphane（4.03 ± 0.20 nm），符合晶體結構中二聚體尺寸，室溫下能穩(wěn)定5個月以上不聚集。XPS證明Au³⁺被有效且完全還原，EDS、FTIR、¹H NMR等均表明TBN–Superphane對AuNCs完全包裹。ESI–MS中[M + 6 H?O + 3 MeOH + Au?? + 7 H?]??的出峰表明AuNCs@TBN–Superphane中超蕃籠以亞胺形式存在，籠內(nèi)18個金原子聚集形成Au₁₈簇。優(yōu)化后的結構顯示，18個金原子的聚集體完全與TBN–Superphane的中心空腔相匹配，直徑約為19.96 ?，與高分辨TEM觀察結果完全一致。這些發(fā)現(xiàn)證實了金納米團簇在TBN–Superphane框架內(nèi)的成功封裝，產(chǎn)生了分子精確且?guī)缀豕铝⒌募{米結構——類似于由鐵蛋白封裝的鐵團簇。

圖3. AuNCs@TBN-Superphane的制備、相關表征和理論模擬

圖4. AuNCs@TBN-Superphane光熱性能測試

AuNCs@TBN–Superphane的固體紫外光譜表明其具有優(yōu)異的光吸收能力（圖3）。激光（808 nm，0.5 W/cm²）照射下展現(xiàn)出快速的光響應和熱轉(zhuǎn)化能力，3 s內(nèi)即可升溫至120?C，15 s內(nèi)穩(wěn)定在150?C，激光關閉后20 s內(nèi)迅速降至室溫。表面溫度和激光功率呈正相關，20次循環(huán)照射光熱性能不發(fā)生下降，光熱轉(zhuǎn)換效率為92.8%，其效率和耐久性超過了大多數(shù)光熱材料。進一步將AuNCs@TBN–Superphane用于太陽能制汽和海水凈化。在一個標準太陽光照射下具有2.35 kg m^-2 h^-1的水蒸發(fā)速率和95.1%的太陽能蒸汽速率，具有優(yōu)異的穩(wěn)定性和耐鹽性，即使在海水中20次蒸發(fā)循環(huán)性能也不發(fā)生下降。作者使用簡易裝置測試了其在真實環(huán)境中的海水凈化能力。AuNCs@TBN–Superphane展示出16.82  kg·m^-2（太陽光照8 h）的總淡水產(chǎn)量，收集得的淡水符合WTO飲用水標準。

圖5. 自然環(huán)境下AuNCs@TBN–Superphane海水凈化性能測試

總之，本文通過動態(tài)亞胺共價策略，開發(fā)了一種具有近乎封閉空腔的超蕃分子籠TBN-Superphane，能夠穩(wěn)定金納米簇(AuNCs)，具有優(yōu)異的尺寸控制和穩(wěn)定性，有效防止了金納米團簇的聚集，確保了尺寸的均勻性和長期穩(wěn)定性。具有快速光響應和光熱轉(zhuǎn)換能力，激光照射下的光熱轉(zhuǎn)換性能可達92.8%（808 nm，0.5 W/cm²），一個標準太陽光下的水蒸發(fā)速率為2.35 kg m^-2 h^-1，太陽能蒸汽效率達95.1%，海水中循環(huán)蒸發(fā)20次性能不發(fā)生下降。這些發(fā)現(xiàn)為金納米簇的封裝和開發(fā)其在能源轉(zhuǎn)換和海水凈化中的能力提供了一種可持續(xù)的解決方案，以應對清潔能源和淡水生成方面的全球挑戰(zhàn)。

何清，湖南大學教授、博士生導師、國家海外高層次青年人才、湖湘高層次人才聚集工程–創(chuàng)新人才。2010年7月于湖南師范大學制藥工程系獲學士學位；2015年7月于中國科學院化學研究所獲得理學博士學位；2015年7月–2019年3月在（美國）德克薩斯大學奧斯汀分?；瘜W系從事博士后研究（合作導師為Jonathan L. Sessler教授）；2019年入選國家海外高層次人才青年項目回國工作，任湖南大學化學系教授。主持/承擔國家自然科學基金面上項目、青年項目及國家重點研發(fā)計劃子課題等多項課題。主要研究方向為超分子化學和新型功能材料，包括分子籠化學（超蕃化學與塔籠化學）、新型非共價相互作用力、先進超分子材料（非多孔非晶態(tài)超吸附材料、超分子離子傳導膜）和超分子分離技術。在Sci. Adv.、Nat. Commun.、Chem.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Sci.、Adv. Energy Mater.、Chem. Rev.、Chem. Soc. Rev.、Acc. Chem. Res.、Coordin. Chem. Rev.、CCS Chem.等國際著名期刊上發(fā)表學術論文60余篇，申請/授權專利8項。榮獲2025年度“Thieme Chemistry Journals Award”國際學術獎。目前擔任《四面體》（Tetrahedron）和《四面體快報》（Tetrahedron Letters）青年編委、《Tetrahedron Chem》客座編輯。