論文DOI：10.1002/anie.202501040
本研究成功合成了一種氧/氮共摻雜的釕單原子催化劑（RuN3O1-C），通過氧介導(dǎo)的氫溢流機(jī)制，顯著提升了氯乙烯合成的效率和穩(wěn)定性。該催化劑在超過900小時的長時間運(yùn)行中表現(xiàn)出優(yōu)異的性能，為醋酸乙烯氫氯化反應(yīng)提供了新的催化策略。氯乙烯單體（VCM）的生產(chǎn)主要依賴于汞催化劑，這對環(huán)境和健康造成了嚴(yán)重威脅。隨著《汞公約》的實施，開發(fā)可持續(xù)的替代催化劑成為當(dāng)務(wù)之急。釕單原子催化劑（SACs）因其優(yōu)異的氯激活能力和可控的配位環(huán)境而受到關(guān)注，但其穩(wěn)定性差的問題亟待解決。本研究旨在通過調(diào)控釕單原子的配位環(huán)境，設(shè)計一種具有增強(qiáng)活性和穩(wěn)定性的釕單原子催化劑。通過引入氧摻雜，我們希望實現(xiàn)對釕單原子的電子性質(zhì)和配位結(jié)構(gòu)的精確調(diào)控，從而提高催化劑的性能。材料合成過程：通過順序氧蝕刻策略合成了氧/氮共摻雜的釕單原子催化劑。首先，通過熱聚合含有釕的ZIF-8納米材料，然后在高溫下引入草酸作為氧源，實現(xiàn)對釕單原子配位環(huán)境的調(diào)控。材料表征與數(shù)據(jù)分析過程：利用X射線光電子能譜（XPS）、X射線吸收近邊結(jié)構(gòu)光譜（XANES）、擴(kuò)展X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)光譜（EXAFS）等多種表征手段，詳細(xì)分析了催化劑的表面化學(xué)狀態(tài)、電子結(jié)構(gòu)和配位環(huán)境。理論計算：通過密度泛函理論（DFT）計算，揭示了氧摻雜對釕單原子電子性質(zhì)的影響，以及氫溢流機(jī)制對反應(yīng)路徑和能量障礙的影響。本研究成功開發(fā)了一種通過氧介導(dǎo)氫溢流機(jī)制顯著提升催化劑性能的釕單原子催化劑。這一發(fā)現(xiàn)不僅為醋酸乙烯氫氯化反應(yīng)提供了新的催化策略，也為設(shè)計高性能多功能催化劑提供了新的思路。未來的研究將集中在進(jìn)一步優(yōu)化催化劑的結(jié)構(gòu)和性能，以及探索其在其他反應(yīng)中的應(yīng)用潛力。1. 能源與環(huán)境領(lǐng)域工業(yè)催化1. 即將或者已經(jīng)獲得國內(nèi)外知名大學(xué)能源與環(huán)境領(lǐng)域工業(yè)催化方向博士學(xué)位；2. 在主流學(xué)術(shù)期刊以第一作者發(fā)表至少一篇學(xué)術(shù)論文（影響因子>10），具備較高英文寫作能力，較強(qiáng)的獨立開展科研工作的能力，年齡原則上不超過35周歲；3. 具備催化劑放大成型經(jīng)驗的優(yōu)先考慮；1. 聘期為2至3年，工資及福利待遇按浙江大學(xué)博士后相關(guān)規(guī)定執(zhí)行，稅前35-40萬。2. 對于優(yōu)秀博士后候選者，課題組承諾在享受以上待遇基礎(chǔ)上，另外提供具有競爭力的附加獎勵。3. 可以租住學(xué)校提供的單身或者家庭式博士后公寓，并解決子女入學(xué)入園等問題，同時享受浙江大學(xué)正式員工五險一金、定期體檢、租房補(bǔ)貼等福利待遇。4. 工作業(yè)績突出、滿足研究院公開招聘科研人員任職條件者，出站后可直接聘用到浙江大學(xué)衢州研究院科研崗位工作，享有相應(yīng)引進(jìn)人才待遇：安家補(bǔ)助、購房補(bǔ)貼（共160萬元）和人才津貼等。文獻(xiàn)詳情：
Oxygen-Mediated Hydrogen Spillover Promotes Stable Synthesis of Vinyl Chloride on Ru Single-Atom Catalysts
Yurui Fan, Haomiao Xu, Mingming Wang, Zhisong Liu, Hongyuan Qi, Wenjun Huang, Lei Ma, Feng Yu, Zan Qu, Pengfei Xie, Bin Dai, Naiqiang Yan
Angew. Chem. Int. Ed. 2025
https://doi.org/10.1002/anie.202501040
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