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近期，華中科技大學(xué)付英雙教授團(tuán)隊(duì)利用掃描隧道顯微鏡（STM）對(duì)雙層MoSe₂中點(diǎn)缺陷的振動(dòng)態(tài)和自旋態(tài)實(shí)現(xiàn)了原子級(jí)尺度的測(cè)量與調(diào)控。團(tuán)隊(duì)通過(guò)分子束外延方法在石墨烯襯底上生長(zhǎng)了雙層MoSe₂樣品，并利用高溫退火產(chǎn)生了豐富的點(diǎn)缺陷。其中類(lèi)型1和類(lèi)型2缺陷為反位缺陷Mo_Se，類(lèi)型3和類(lèi)型4為空位缺陷V_Mo [圖1(a-h)]。四種缺陷都在體能帶的帶隙中產(chǎn)生多個(gè)缺陷態(tài)[圖1(i, j)]。

圖1. 四種點(diǎn)缺陷的形貌圖和隧穿電導(dǎo)譜

缺陷態(tài)與特定振動(dòng)模式強(qiáng)烈耦合，通過(guò)Franck-Condon機(jī)制在隧穿電導(dǎo)譜中表現(xiàn)出一系列等能量間距的振動(dòng)峰。一些缺陷態(tài)與單個(gè)振動(dòng)模式耦合，表現(xiàn)出標(biāo)準(zhǔn)的振動(dòng)譜型；另一些缺陷態(tài)則同時(shí)與兩種振動(dòng)模式耦合，組合出比較異常的振動(dòng)譜型。同時(shí)，由于STM針尖-缺陷-襯底形成了一個(gè)雙勢(shì)壘隧道結(jié)（其中STM針尖和缺陷之間的真空能隙為一個(gè)勢(shì)壘，缺陷和襯底之間的MoSe₂半導(dǎo)體層為另外一個(gè)勢(shì)壘），兩個(gè)勢(shì)壘的隧穿比可以通過(guò)調(diào)整針尖-缺陷距離來(lái)改變，從而可以調(diào)制振動(dòng)峰的強(qiáng)度。燕山大學(xué)的田廣軍教授利用相應(yīng)的速率方程模擬重現(xiàn)了振動(dòng)峰強(qiáng)度的變化[圖2]。

圖2. 受針尖-缺陷距離調(diào)制的缺陷振動(dòng)譜

此外，結(jié)合實(shí)驗(yàn)結(jié)果和第一性原理計(jì)算，可以證明這些缺陷分別是具有不同電荷態(tài)的反位缺陷Mo_Se和金屬空位缺陷V_Mo。計(jì)算表明缺陷具有多個(gè)絕緣能隙內(nèi)的雜質(zhì)態(tài)，并會(huì)誘導(dǎo)出2 μB 的局部磁矩，模擬的STM圖像也與實(shí)驗(yàn)特征一致[圖3(a-f)]。實(shí)驗(yàn)上在極低溫強(qiáng)磁場(chǎng)環(huán)境下通過(guò)具有高能量分辨率的自旋翻轉(zhuǎn)非彈性隧穿譜的測(cè)量，進(jìn)一步強(qiáng)有力地證實(shí)了局域磁矩的存在[圖3(g-h)]，從而實(shí)現(xiàn)了單個(gè)原子缺陷自旋態(tài)的直接確定測(cè)量。

圖3. 缺陷的第一性原理計(jì)算和局域磁矩測(cè)量

這項(xiàng)工作研究了雙層MoSe₂上的反位缺陷Mo_Se和單金屬空位缺陷V_Mo的振動(dòng)特征和局域磁性。不僅在原子尺度上直接表征了缺陷的局域磁性，還將單電子輸運(yùn)過(guò)程的研究拓展到了點(diǎn)缺陷中，加深了對(duì)缺陷性質(zhì)的理解，并為缺陷工程功能化和自旋催化應(yīng)用奠定了基礎(chǔ)。

相關(guān)研究成果以“Vibrational and Magnetic States of Point Defects in Bilayer MoSe₂”為題發(fā)表在Journal of the American Chemical Society期刊上。文章的第一作者為華中科技大學(xué)的范凱博士和中科院物理研究所的王慧敏博士，通訊作者為華中科技大學(xué)的付英雙教授和燕山大學(xué)的田廣軍教授。