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中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國家研究中心及化學(xué)系的研究團隊發(fā)展了特氟龍等全氟及多氟烷基化學(xué)品的低溫還原脫氟分解的變革性新方法。在該工作中，研究人員創(chuàng)制了扭曲促進電子得失的有機小分子超級光還原劑KQGZ，并基于此發(fā)展了低溫（40-60℃）催化還原特氟龍等全氟及多氟烷基化合物的完全脫氟新方法。北京時間11月20日24時，相關(guān)成果以“Photocatalytic low-temperature defluorination of PFASs”為題發(fā)表在國際著名學(xué)術(shù)期刊《自然》上。

全氟和多氟烷基物質(zhì)（PFAS）由于其分子內(nèi)牢固的碳-氟鍵，具有獨特的熱穩(wěn)定性、化學(xué)穩(wěn)定性、疏水及疏油特性等，廣泛應(yīng)用于化工、電子、醫(yī)療設(shè)備、紡織機械、核工業(yè)等領(lǐng)域。但是碳-氟鍵的惰性也導(dǎo)致PFAS在自然環(huán)境或溫和條件下難以降解。例如，特氟龍在260℃的溫度下可以維持多年而不分解；而在500℃以上分解時則會釋放出有毒氣體。因此，PFAS被稱為永久化學(xué)品。而被廢棄于自然界中的PFAS，則引發(fā)了一系列的環(huán)境及健康問題。

圍繞上述挑戰(zhàn)，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)研究團隊基于在特定光照具有超強還原性的原理，設(shè)計創(chuàng)制了超級有機光還原劑（取名為KQGZ），首次實現(xiàn)了低溫下特氟龍及小分子PFAS的完全脫氟礦化，將其高效回收為無機氟鹽和碳資源。還原劑是能夠提供電子的化學(xué)物質(zhì)；而超級還原劑則是能夠把電子注入到還原電位低于負3伏特的化學(xué)鍵的電子供體。該研究不僅首次報道了高度扭曲咔唑核對于超級光還原劑電子得失的促進作用，從而實現(xiàn)永久化學(xué)品的完全脫氟；也表明了光還原劑的激發(fā)態(tài)氧化電位，與其還原能力并無直接關(guān)聯(lián)，并非判斷光催化劑還原能力的唯一標(biāo)準(zhǔn)；能否對特氟龍等PFAS進行完全還原脫氟可作為有機還原劑的還原能力標(biāo)準(zhǔn)。

超級有機還原劑KQGZ是我國科學(xué)家獨立設(shè)計創(chuàng)制、具有原創(chuàng)性的獨特光還原催化劑，具有廣譜的催化斷裂牢固碳-雜以及雜-雜原子鍵的性能；在目前已經(jīng)嘗試的百余類反應(yīng)中，均取得理想的結(jié)果。實驗證明，其扭曲結(jié)構(gòu)有效地促進了電子的得失，從而實現(xiàn)了超級還原作用，為新型超級光還原劑的設(shè)計和研制提供了新的思路。

該論文的第一作者是中國科大博士生張浩，第二作者是從本科就參與這項研究的中國科大碩士生陳錦祥。通訊作者是中國科大康彥彪教授和南京工業(yè)大學(xué)曲劍萍教授。該項研究工作獲得了國家重點研發(fā)項目催化專項(2021YFA1500100)、國家自然科學(xué)基金面上項目(22271268)和合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國家研究中心的資助。

論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41586-024-08179-1