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刺激響應型發(fā)光材料是一類典型的智能材料，具有在光、熱、機械力、電等外界刺激響應下可調節(jié)的發(fā)光特性。它們在化學、物理、材料和生物科學領域引起了廣泛的關注，并在傳感、成像、光學器件、防偽、數(shù)據(jù)存儲和智能機器人等領域得到了深入的研究。其中，光刺激響應發(fā)光材料具有非接觸、可遠程操控等優(yōu)點，在多個領域得到了迅猛發(fā)展和廣泛應用。傳統(tǒng)的光響應材料在稀溶液中通常具有可控的光響應性質，但在固體狀態(tài)下，實現(xiàn)高效的光響應發(fā)光往往需要光響應基元滿足精確的幾何參數(shù)標準和特定的空間排列，并且需要較大的自由空間為光異構/光二聚等化學結構轉化提供足夠的空間。雖然一些有效的策略（如，將光響應基團封裝或修飾到多孔材料、摻雜或接枝到聚合物基質等）可以實現(xiàn)材料的固態(tài)光響應發(fā)光調控（圖1a），然而，這些方法制備過程復雜，難以平衡分子結構、聚集態(tài)和激發(fā)態(tài)動力學之間的關系，使得其固態(tài)光響應發(fā)光效應難以預測。因此，如何開發(fā)高效的固態(tài)光響應發(fā)光體系和策略仍然是亟待解決的問題。

近日，復旦大學朱亮亮教授、常州大學吳大雨教授和汕頭大學李明德教授合作在Angew上發(fā)表了題為“Single-Luminophore Molecular Engineering for Rapidly Phototunable Solid-State Luminescence”的研究論文，報道了一種新的分子設計策略，實現(xiàn)了快速可調的固態(tài)光響應發(fā)光。該策略涉及三個關鍵因素（如圖1b所示）：1）設計了一種新型不對稱多硫芳烴發(fā)光體，該發(fā)光體具有光激發(fā)誘導的分子構象變化能力；2）將發(fā)光體轉化為離子物種，以隔離相鄰的發(fā)光體分子，為其構象變化提供足夠的空間；3）引入弱的脂肪族C-H???π相互作用，以進一步精細調節(jié)構象自由度。

圖1. a) 已報到的用于開發(fā)固態(tài)光響應發(fā)光材料的策略示意圖。b)文中提出的開發(fā)新型固態(tài)光響應發(fā)光材料的分子設計策略和機理示意圖。

在固態(tài)下，特別是在晶體狀態(tài)下，連續(xù)的紫外光照射能夠迅速（約20秒內）增強其室溫磷光（RTP）強度并達到光穩(wěn)態(tài)（約18倍）（圖2）。此外，光激發(fā)不僅增強了其發(fā)光，還引起了晶體的宏觀機械運動，如晶體的定向破裂和彎曲（圖2）。這種顯著的光刺激引起的RTP增強現(xiàn)象以及隨后的宏觀晶體破裂和彎曲與光激發(fā)引起的分子構象變化和分子運動有顯著關系。作者通過光照前后的晶體結構分析、DFT理論計算并結合多種對比化合物的光刺激響應性質對比闡明了其內在機理。

圖2. 文中報道化合物的固態(tài)光響應發(fā)光性質和宏觀晶體破裂/彎曲現(xiàn)象

此外作者還發(fā)現(xiàn)，當將該化合物摻雜到聚合物基質中時，隨著光照時間的增長，仍可以看到逐漸增強的室溫磷光增強現(xiàn)象（圖3）。而且撤去光激發(fā)后，可以觀察到持續(xù)4秒的動態(tài)余輝發(fā)光現(xiàn)象。這種雙重光刺激引起的動態(tài)發(fā)光調控使其在數(shù)據(jù)加密和防偽領域展現(xiàn)出巨大的應用潛力。

這項研究的成果不僅在學術上具有重要意義，而且對于未來的技術應用也具有啟示作用。它不僅為開發(fā)新型固態(tài)光刺激響應智能材料提供了新的思路，也為理解光響應材料的工作原理提供了新的視角。

圖3. 文中報道的化合物摻雜到聚合物基質中的光響應余輝發(fā)光現(xiàn)象和在防偽/信息加密領域的應用

復旦大學朱亮亮教授、常州大學吳大雨教授和汕頭大學李明德教授為文章通訊作者，常州大學青年教師孫浩為論文第一作者。