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在應對全球環(huán)境和能源挑戰(zhàn)的背景下，將熱力學上惰性的二氧化碳（CO?）轉化為甲醇是一種極具潛力的解決方案。甲醇不僅是重要的化工原料，還可以作為清潔能源，因此其生產(chǎn)過程的可持續(xù)性備受關注。相比于傳統(tǒng)的納米顆粒催化劑（NPCs），單原子催化劑（SACs）因其高原子利用率、可調(diào)控的微觀結構以及極高的甲醇選擇性，在熱化學CO₂轉化中表現(xiàn)出巨大的潛力（Nat. Catal. 2022, 5, 818?831, Nat. Catal. 2021, 4, 860-871）。與此同時，隨著對優(yōu)異催化劑要求的日益提高，單原子催化劑（SACs）這一領域的局限性也逐漸凸顯，如常見的整體反應速率較低，穩(wěn)定性較差以及表征手段受限等。極大的抑制了單原子催化劑（SACs）在實際生產(chǎn)中的廣泛應用（Acc. Chem. Res.,2013, 46, 1740–1748）。鑒于此，系統(tǒng)性了解該領域的發(fā)展現(xiàn)狀，并為設計高效的甲醇合成單原子催化劑（SACs）提供新的方向具有十分重要的意義。針對以上問題，中國石油和化學工業(yè)聯(lián)合會曾春陽、福州大學譚理等人聚焦單原子催化劑（SACs）在熱催化CO₂甲醇化反應中的應用及其所面臨的機遇與挑戰(zhàn)，于J. Am. Chem. Soc上撰寫前瞻性論文。作者首先介紹了單原子催化劑在熱催化甲醇合成反應中的發(fā)展歷程與現(xiàn)狀 （圖1c）。在此基礎上，討論了其在催化性能，構效關系，機理研究以及結構表征方面的優(yōu)勢與不足。最后，作者對未來單原子催化劑的設計提供了新的見解與思路。

圖1 (a, b) 間歇式反應器與固定床反應器的示意圖，(c) 熱催化CO₂加氫制甲醇反應中所用單原子催化劑的分類及研究進展，(d, e) 氫氣分子在ZnZrO_x和Pt/In₂O₃表面的解離。

（圖片來源：J. Am. Chem. Soc.）

如今，單原子催化劑（SACs）在CO?加氫制甲醇中正成為一種具有前景的催化劑，其獨特的產(chǎn)物分布和明確的配位結構使其成為研究反應中的結構-活性關系的理想模型。然而，單原子催化劑（SACs）在CO?活化速率較低、反應穩(wěn)定性不佳以及缺乏有效檢測方法等方面的不足，仍使我們對適用于甲醇合成反應的單原子催化劑（SACs）的認識處于初級階段，尚不足以滿足當前工業(yè)生產(chǎn)的需求。

因此，展望未來，作者對新型的單原子催化劑（SACs）的設計合成提出了以下看法：

（1）選擇的載體應具有足夠的缺陷位點（如晶格空位、位錯、間隙缺陷）和較大的比表面積，以有效錨定單原子。同時，載體表面應當還具備較多的堿性位點以提高對CO₂的吸附；

（2）負載的孤立金屬應具備優(yōu)異的H?解離能力，并能將活性H物種快速傳遞到周圍吸附的CO?上，這對于反應決速步如HCOO^*→CH?O^*至關重要。此外，單原子位點對CO中間體的強吸附有助于其進一步氫化為甲醇，從而提高甲醇選擇性；

（3）金屬與載體間相互作用應適中，過弱的MSI會影響單原子位點的穩(wěn)定性，而過強的MSI可能抑制催化活性。與此同時，催化劑體系的設計應適當考慮各種表征方法的局限性，并進行優(yōu)化。另一方面，開發(fā)更先進和表面檢測靈敏的表征方法以提供更準確的信息，將大大有利于單原子催化劑（SACs）在CO?轉化合成甲醇反應中的研究和發(fā)展。

第一作者：

趙慧博，于2017年7月在山東理工大學獲理學學士學位。隨后于2023年7月在福州大學獲得理學博士學位，師從譚理教授?，F(xiàn)于南洋理工大學進行博士后研究（合作導師：劉汶助理教授）。研究方向：單原子催化劑的設計合成及其在二氧化碳加氫制甲醇反應中活性位點與機理的研究。目前在Nat. Catal., J. Am. Chem. Soc, J. Energy Chem., Appl. Catal. B, Chem. Eng. J., J. Catal., Catal. Sci. Technol.等期刊發(fā)表論文15篇。

通訊作者：

曾春陽，博士，副研究員，中國石油和化學工業(yè)聯(lián)合會科技與裝備部科技項目處副處長。參與編制中國石油和化工行業(yè)科技發(fā)展規(guī)劃、組織行業(yè)科技攻關及科技成果轉化，主要研究領域包括石化行業(yè)綠色低碳、精細化工和智能化工等。目前在J.Am.Chem.Soc, Fuel, Ind. Eng. Chem. Res., Green Carbon, Res. Chem. Mater.等期刊發(fā)表論文30余篇，獲省部級科技進步一等獎1項。

譚理，教授，博導，福州大學化學學院院長助理。兼任《燃料化學學報》學術編輯，《Journal of Energy Chemistry》《低碳化學與化工》青年編委。圍繞低碳資源轉化反應過程，尤其針對C1分子的高附加值轉化及其相關反應機理開展研究。目前在Nat. Catal., J.Am.Chem.Soc, J. Energy Chem., Chem. Sci., ACS Catal., Appl. Catal. B，《燃料化學學報》等期刊發(fā)表論文80余篇，并分別主持多項國家自然科學基金, 科技部重點研發(fā)計劃子課題等項目。