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近日，Angew. Chem. Int. Ed（德國應用化學）在線發(fā)表了武漢大學動力與機械學院定明月團隊在CO₂制備高附加值化學品方面的最新研究成果。論文題為Dimethyl Carbonate Synthesis from CO₂ over CeO₂ with Electron-Enriched Lattice Oxygen Species（電子富集晶格氧CeO₂上二氧化碳直接合成碳酸二甲酯）。武漢大學為第一通訊單位，動力與機械學院博士生侯國強、王琪為論文共同第一作者，許狄博士后、顧向奎研究員、定明月教授為通訊作者。

以CO₂為原料直接合成碳酸二甲酯(DMC)在碳中和方面具有重要的理論和實踐價值，但由于缺乏對反應機制的深入認識和高效催化劑的設計策略，其效率遠未達到應用要求。反應中，由于兩種反應物吸附活化行為差異的矛盾，關鍵反應中間體（*CH₃OCOO）難以形成和轉(zhuǎn)化是該反應面臨的關鍵問題。氧化鈰（CeO₂）是CO₂與甲醇直接合成DMC的常用催化劑。盡管傳統(tǒng)富含氧空位的催化劑具有良好的CO₂的吸附活化能力，但遠不能滿足反應中在活化CO₂同時形成活性甲氧基的關鍵需求。因此，設計一種既可活化CO₂又能誘導形成活性甲氧基的新活性位點有望實現(xiàn)反應物的快速偶聯(lián)并獲得高收率碳酸二甲酯。

含富電子晶格氧CeO₂上甲醇與CO₂的反應行為

定明月團隊通過晶體重構(gòu)策略在CeO₂上引入了大量的點缺陷。CeO₂獨特的晶格缺陷結(jié)構(gòu)誘導了晶格氧的電子積累，從而有效地調(diào)節(jié)了催化劑的酸堿性質(zhì)，獲得了高達22.2 mmol g-1DMC產(chǎn)率。系列實驗和理論模擬表明，不同于傳統(tǒng)氧空位的是，這些富電子的晶格氧不僅為CO₂的吸附和活化提供了豐富的位點，而且誘導了弱吸附的活性甲氧基形成。甲氧基吸附強度的變化促進了*CH₃O-*CO₂偶聯(lián)形成*CH₃OCOO，使得RDS由*CH₃OCOO生成轉(zhuǎn)變?yōu)?/span>*CH₃OCOO解離，因此降低了整個反應的能壘。本研究揭示了CeO₂上富電子的晶格氧在調(diào)節(jié)反應物和中間體活化以及改變反應途徑中的關鍵作用，為CO₂化學固定制高附加值長鏈化學品高效催化劑的合理設計和反應機制的深入認識提供了新的視角。

該工作得到了國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學基金、湖北省創(chuàng)新群體、中國博士后科學基金等項目資助支持。

論文鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202402053