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清華大學深圳國際研究生院張正華團隊在過氧化氫分布式電合成方向取得新進展
來源：清華大學深圳國際研究生院 2023-12-07
導讀：過氧化氫（H2O2）是現(xiàn)代化學工業(yè)的基石之一，同時也是潛在的能源載體，其具有廣泛的應用范圍，例如增值化工產(chǎn)品合成以及清潔水生產(chǎn)等。電化學雙電子氧還原反應（2e? ORR）代表了一種經(jīng)濟且可持續(xù)的分布式按需生產(chǎn)H2O2的未來戰(zhàn)略，適用于從大規(guī)?；瘜W品生產(chǎn)到小型便攜式衛(wèi)生設施的潛在應用。氣體擴散電極（GDE）被公認為是目前最有前途的2e? ORR電極架構(gòu)平臺，其允許氣態(tài)反應物直接從供給端輸送至反應性氣-液-固三相界面（TPI）而無需預先溶解到電解質(zhì)中。然而，由于高電流密度操作條件下的快速電潤濕對氣體擴散電極反應性三相界面造成的破壞性淹沒，使得H2O2電合成工藝的工業(yè)轉(zhuǎn)化面臨選擇性低和耐久性差的重大挑戰(zhàn)。
近日，清華大學深圳國際研究生院張正華團隊通過對商業(yè)碳顆粒組裝的傳統(tǒng)平面電催化劑薄膜進行結(jié)構(gòu)上的非連續(xù)化斷裂處理，展示了具有自曝氣功能的抗電潤濕碳膜電極的創(chuàng)新概念。在涂覆制造的炭黑-聚四氟乙烯活性層中形成的致密貫穿型微裂紋呈現(xiàn)出反直覺的強大水下疏水性。這種疏水性通過操縱微環(huán)境處的氧氣濃度梯度允許氧氣自驅(qū)動從開放空氣持續(xù)擴散到活性界面，同時使電極能夠以前所未有的選擇性（>97%）和耐用性（>200小時）在工業(yè)相關(guān)電流密度（100–300 mA/cm2）下穩(wěn)定運行而不會出現(xiàn)故障。COMSOL仿真、水淹驅(qū)動力計算和表面微結(jié)構(gòu)分析表明，裂紋介導的抗電潤濕效應的根本機制源于局部電場減小、毛細管壓力不足和內(nèi)表面粗糙度增加。團隊基于該研究成果成功組裝了基于雙氧水原位電合成的水處理裝備，在高鹽抗生素廢水和河道修復方面展現(xiàn)出一定的應用前景。所展示的具有自曝氣功能的抗電潤濕碳膜對于開發(fā)用于工業(yè)規(guī)模H2O2電合成的下一代廉價且可擴展的無金屬電極非常有潛力，并有望加強對廣譜電化學耗氣反應中電極界面結(jié)構(gòu)與潤濕性、產(chǎn)物選擇性及運行耐久性之間規(guī)律的掌握和科學認識，為促進化學合成工業(yè)綠色低碳轉(zhuǎn)型、助力“雙碳”戰(zhàn)略目標實現(xiàn)提供技術(shù)和理論儲備。圖1. 傳統(tǒng)浸沒式、結(jié)構(gòu)連續(xù)（CCP）和結(jié)構(gòu)非連續(xù)（DCP）碳膜電極及其在高電流密度下的水下工作機制示意圖 圖2. 裂縫介導的抗電潤濕效應和強化的雙電子ORR性能 圖3. 裂縫參數(shù)的優(yōu)化以及疏水性和自曝氣驅(qū)動力之間關(guān)系的闡明 圖4. 結(jié)構(gòu)非連續(xù)介導的抗電潤濕機制解析 圖5. 結(jié)構(gòu)非連續(xù)式抗電潤濕碳膜電極概念的通用性和實用性該研究工作以“用于工業(yè)H2O2電合成的自曝氣抗電潤濕碳膜電極”（Anti-electrowetting carbon film electrode with self-sustained aeration for industrial H2O2 electrosynthesis）為題，發(fā)表在期刊《能源與環(huán)境科學》（Energy & Environmental Science）上。清華大學深圳國際研究生院張正華副教授為論文通訊作者，南京工業(yè)大學化工學院景文珩教授為論文共同通訊作者，清華大學深圳國際研究生院為第一單位。清華大學深圳國際研究生院博士后崔樂樂、江蘇雙良環(huán)境陳斌博士、南京工業(yè)大學張龍順碩士為論文共同第一作者。本工作得到國家重點研發(fā)計劃項目、國家自然科學基金項目、深圳市基礎研究計劃項目等項目的資助。論文鏈接: https://doi.org/10.1039/D3EE03223J
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