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武漢大學(xué)物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院博士研究生周順、付世強(qiáng)、王晨為論文的共同第一作者，武漢大學(xué)方國(guó)家教授、柯維俊教授為論文的通訊作者，武漢大學(xué)王倜研究員、孟威威博士、博士生周進(jìn)、碩士生林卿賢、本科生鄒沅嶸等人為論文的共同作者，武漢大學(xué)為唯一署名單位。

從右至左：周順（博士生）、付世強(qiáng)（博士生）、方國(guó)家、柯維俊、王晨（博士生）

新型金屬鹵化物鈣鈦礦是一種分子通式為ABX3的晶體材料，具有制備工藝簡(jiǎn)單、缺陷容忍度高、吸收系數(shù)高、載流子擴(kuò)散長(zhǎng)度長(zhǎng)等優(yōu)點(diǎn)，在光電子器件領(lǐng)域備受關(guān)注，被認(rèn)為是下一代最具前景的光伏材料之一。其中，單節(jié)鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的光電轉(zhuǎn)換效率已經(jīng)與傳統(tǒng)硅基電池相當(dāng)，但是想要進(jìn)一步提升其效率將越來(lái)越困難。全鈣鈦礦疊層電池可以突破單結(jié)太陽(yáng)能電池的肖克利-奎伊瑟效率極限，理論效率可達(dá)44%，性能還有非常大的提升空間。全鈣鈦礦疊層電池由頂部的寬帶隙鈣鈦礦子電池和底部的窄帶隙鈣鈦礦子電池一體化疊加而成，而其中不夠優(yōu)異的窄帶隙鈣鈦礦子電池是其未來(lái)實(shí)現(xiàn)商業(yè)化應(yīng)用的絆腳石之一，也是領(lǐng)域內(nèi)的共性挑戰(zhàn)問(wèn)題?；诖?，方國(guó)家、柯維俊團(tuán)隊(duì)通過(guò)天冬氨酸鹽一體化摻雜策略同時(shí)提高了窄帶隙鈣鈦礦子電池的效率和穩(wěn)定性，實(shí)現(xiàn)了穩(wěn)態(tài)效率27.62%（第三方權(quán)威認(rèn)證效率27.34%）的目前兩端全鈣鈦礦疊層電池的世界最高效率之一。

在這項(xiàng)研究中，研究者巧妙地將天冬氨酸鹽酸鹽(AspCl)引入到底部空穴傳輸層、鈣鈦礦體吸光層、和上界面層中，開(kāi)發(fā)了一種采用同一分子處理的一體化摻雜策略。研究發(fā)現(xiàn)AspCl-SnI2和AspCl-PbI2具有很低的形成能，有利于形成中間體或者絡(luò)合物，這極大地改善了鈣鈦礦薄膜的質(zhì)量。除了與鈣鈦礦前驅(qū)體配位外，AspCl分子還具有很強(qiáng)的分子間氫鍵，富集在鈣鈦礦上、下界面處的AspCl還充當(dāng)了鈣鈦礦層和傳輸層界面之間的分子鎖，進(jìn)一步提升了鈣鈦礦材料的性能和穩(wěn)定性。

此外，如何抑制窄帶隙鈣鈦礦中不穩(wěn)定性的二價(jià)錫金屬離子的自發(fā)氧化是行業(yè)內(nèi)的巨大痛點(diǎn)之一。研究結(jié)果表明AspCl可以有效地抑制二價(jià)錫氧化，和減少有害的四價(jià)錫雜質(zhì)。進(jìn)一步的研究還表明AspCl的引入可以鈍化鈣鈦礦材料的缺陷，調(diào)節(jié)費(fèi)米能級(jí)，抑制有害的離子遷移等，從而加強(qiáng)了器件的性能和穩(wěn)定性。這種簡(jiǎn)易的一體化摻雜策略實(shí)現(xiàn)了一舉多能，為窄帶隙鈣鈦礦及全鈣鈦礦疊層太陽(yáng)能電池的性能提升提供了一個(gè)極有前景的方法，也有望促進(jìn)其他光電領(lǐng)域的發(fā)展。

該研究得到了國(guó)家自然科學(xué)基金重點(diǎn)項(xiàng)目、面上項(xiàng)目和湖北省自然基金及武漢大學(xué)科研公共服務(wù)條件平臺(tái)的支持。

方國(guó)家、柯維俊團(tuán)隊(duì)長(zhǎng)期致力于新型光電器件領(lǐng)域的研究，專注于鈣鈦礦太陽(yáng)能電池、發(fā)光二極管和探測(cè)器研究方向，近3年研究成果以通訊作者身份發(fā)表在Nature,Nature Photonics，Nature Communications,Advanced Materials，Joule、Matter、Energy & Environmental Science、Advanced Functional/EnergyMaterials、ACSnano、Science Bulletin等領(lǐng)域內(nèi)權(quán)威期刊上。

論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41586-023-06707-z