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基于此，香港科技大學(xué)唐本忠院士/林榮業(yè)教授團(tuán)隊(duì)聯(lián)合四川大學(xué)劉肖珩教授團(tuán)隊(duì)提出陰離子-π⁺相互作用結(jié)合空間擁擠的構(gòu)象設(shè)計(jì)策略來提升AIE光敏劑的熒光效率和活性氧生成能力。其中，作者采用一鍋多組分的合成方法高效構(gòu)筑了具備近紅外發(fā)射波長的AIEgens, 并系統(tǒng)闡明了該策略在提升AIEgen聚集態(tài)熒光效率和活性氧生成能力方面的內(nèi)在因素。此外，這項(xiàng)工作還對光動力治療促發(fā)癌細(xì)胞凋亡的分子生物學(xué)機(jī)制進(jìn)行了系統(tǒng)的研究（圖1）。下載化學(xué)加APP到你手機(jī)，更加方便，更多收獲。

圖1. (a) 分子構(gòu)筑策略和納米制備。(b) 熒光成像引導(dǎo)的光動力癌癥治療及其相應(yīng)的調(diào)節(jié)機(jī)制。

作者使用簡潔的合成策略制備了四個具有陰離子-π⁺相互作用的AIE分子，并對它們的光物理性質(zhì)進(jìn)行了系統(tǒng)的研究。作者發(fā)現(xiàn)，聯(lián)合陰離子-π⁺相互作用和空間擁擠的構(gòu)象策略可以賦予AIEgen更高的摩爾消光系數(shù)、熒光量子效率以及緊密的分子堆積（圖2）。

圖2. 所構(gòu)建的AIEgens光物理性質(zhì)表征。

晶體結(jié)構(gòu)分析表明，多重分子內(nèi)、分子間的相互作用（如anion-π⁺相互作用、氫鍵、C-H×××p相互作用）以及高度扭曲的構(gòu)象是這些分子具備AIE效應(yīng)的內(nèi)在原因（圖3）。

圖3. DBQ-2DPA晶體的堆積方式。

隨后，作者通過使用不同的活性氧指示劑以及電子順磁共振技術(shù)證實(shí)了這些陽離子型的AIEgens同時具備Type I和Type II活性氧的生成能力。此外，空間構(gòu)象擁擠的DBQ-2DPA-4TPA在聚集狀態(tài)不僅擁有最高的量子產(chǎn)率，還展現(xiàn)出最優(yōu)的活性氧生成能力（圖4）。

圖4. DBQ-2DPA、DBQ-2TPA、DBQ-4TPA和DBQ-2DPA-4TPA的活性氧生成評估。

系統(tǒng)的理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)表明，DBQ-2DPA-4TPA在聚集狀態(tài)下具有緊密的分子堆積、窄的ΔE_S1T1以及更多的系間穿越（ISC）通道，因此可以顯著削弱非輻射躍遷來提升熒光效率和活性氧的生成能力（圖5）。

圖5. 系統(tǒng)的理論計(jì)算分析。

由DBQ-2DPA-4TPA分子組成的納米聚集體在熒光成像引導(dǎo)的光動力黑色素瘤治療中表現(xiàn)優(yōu)異。此外，該納米聚集體還展現(xiàn)出優(yōu)異的腫瘤靶向和長效的腫瘤滯留能力（圖6）。

圖6. 體內(nèi)優(yōu)異的熒光成像引導(dǎo)的光動力治療結(jié)果。

系統(tǒng)的分子生物學(xué)機(jī)制研究表明，線粒體功能的紊亂是該納米聚集體光動力治療效果優(yōu)異的內(nèi)在因素。此外，黑色素瘤細(xì)胞的凋亡被證實(shí)是Hippo-YAP信號通路調(diào)控的結(jié)果。作者發(fā)現(xiàn)，光動力治療后Hippo通路關(guān)閉，而凋亡通路被激活，這與上調(diào)的YAP基因表達(dá)以及YAP在細(xì)胞核內(nèi)富集升高緊密相關(guān)。隨后，細(xì)胞核內(nèi)的YAP蛋白啟動了凋亡相關(guān)基因的轉(zhuǎn)錄和高表達(dá)（圖7和圖8）。

圖7. 光動力誘導(dǎo)癌細(xì)胞死亡的調(diào)節(jié)機(jī)制研究。

圖8. 光動力治療后線粒體基因和形貌的變化探究。