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廈大李劍鋒教授團(tuán)隊(duì)JACS：利用等離激元納米光腔調(diào)控?zé)晒?磷光研究取得重要進(jìn)展
來源：廈門大學(xué) 2023-09-18
導(dǎo)讀：近日，廈門大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院李劍鋒教授團(tuán)隊(duì)與電子科學(xué)與工程學(xué)院的易駿副教授團(tuán)隊(duì)，在利用等離激元納米光腔調(diào)控?zé)晒?磷光研究方向取得重要進(jìn)展，相關(guān)成果以“Tailoring Fluorescence–Phosphorescence Emission with a Single Nanocavity”為題發(fā)表在《美國化學(xué)會(huì)志》（DOI：10.1021/jacs.3c05496）。
通常，磷光在室溫下不容易產(chǎn)生。大多數(shù)磷光只在低溫或無氧條件下發(fā)射，這是因?yàn)槠漭椛渌俾瘦^慢以及氧氣產(chǎn)生的猝滅效應(yīng)。實(shí)現(xiàn)磷光發(fā)射的關(guān)鍵因素是促使系間竄越或有效抑制磷光的猝滅。一般來說，制造一個(gè)剛性環(huán)境，例如通過將分子束縛在固體基質(zhì)中，以抑制非輻射衰減，可以獲得高量子產(chǎn)率的磷光發(fā)射。然而，這種方法在可重復(fù)性和加工性方面存在一些限制，從而難以應(yīng)用在某些情境下的實(shí)際應(yīng)用中。此外，磷光特性還可以通過控制重金屬的自旋軌道耦合效應(yīng)或者調(diào)控三重態(tài)的能級(jí)分裂來實(shí)現(xiàn)。然而，目前的方法在可用的分子結(jié)構(gòu)方面存在一定的局限性。
基于此，該工作提供了一種稱為"局域表面等離激元調(diào)控光譜學(xué)"的策略，它允許在室溫下有效地控制分子的熒光和磷光輻射行為。通過設(shè)計(jì)一個(gè)合理的納米光腔結(jié)構(gòu)，成功地克服了磷光過程中的自旋禁阻躍遷和快速非輻射猝滅等限制。這個(gè)納米光腔結(jié)構(gòu)如下圖所示，分別包括了底部的金膜基底、頂端的銀立方體（NCs）。聚電解質(zhì)(PE)層位于基底和銀NCs之間。玫瑰紅（RB）分子組裝在PE層的上方。
模型系統(tǒng)的三維原理圖（左），樣品的掃描電鏡和暗場成像圖（右）研究團(tuán)隊(duì)注意到當(dāng)分子的磷光光譜與納米結(jié)構(gòu)的暗場散射光譜的位置重疊時(shí)，分子的磷光發(fā)射可以得到有效的激活。經(jīng)過進(jìn)一步的實(shí)驗(yàn)研究，發(fā)現(xiàn)分子在光腔中的磷光壽命相對于在淀粉中的磷光壽命顯著縮短了1000倍以上。這一突破使得能夠克服快速非輻射躍遷的限制，進(jìn)而使等離子體結(jié)構(gòu)能夠精準(zhǔn)地調(diào)控分子的熒光-磷光輻射行為。他們的研究為等離激元調(diào)控分子發(fā)射行為開辟了新的途徑，這對于推動(dòng)等離激元調(diào)控的熒光-磷光光譜學(xué)在光電子學(xué)和生物醫(yī)學(xué)研究中的應(yīng)用具有重要意義。該研究工作是在李劍鋒教授和易駿副教授的指導(dǎo)下完成，廈門大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院2020級(jí)博士生彭微為論文第一作者。博士生何佳興（香港大學(xué)）、王靖宇（已畢業(yè)）、Petar M. Radjenovic（已出站的博士后）、林嘉盛（現(xiàn)留組任博士后）等也參與了該工作。王耀輝（材料學(xué)院）、楊晶亮（貴州大學(xué)）、楊志林（物理學(xué)院）、李明德（汕頭大學(xué)）、張凡利（中國計(jì)量大學(xué)）、張?jiān)吗ǎ茉磳W(xué)院）參與了該研究工作的指導(dǎo)。該工作得到國家自然科學(xué)基金委(21925404、T2293692、22021001、22104124、22272140、22002128)、廈門科技計(jì)劃項(xiàng)目(35022022YJ03)的資助。
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