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圖片摘要

高碘酸鹽（periodate，PI）當pH=4時，氧化還原電位為+1.6 V，作為一種氧化劑已被應用于水凈化及消毒等領域，但PI單獨氧化有機污染物大多效果不佳或反應速率不能滿足實際應用需要。因此，如何增強PI的氧化能力具有重要的科學和應用價值。該論文以Ru(III)離子為催化劑，構建了Ru(III)/高碘酸鹽反應體系，實現(xiàn)了對水中有機污染物的高效氧化，其催化降解卡馬西平的性能比其他金屬催化體系高出至少兩個數(shù)量級。更為重要的是，該論文還證實了反應體系中的Ru(V)=O的主導作用，采用X射線吸收譜和擴展X射線吸收精細結構擬合，率先揭示了Ru(V)=O的化學結構；設計探針實驗，闡明了Ru(V)=O在一電子和兩電子氧化中的Ru催化循環(huán)過程及Ru(IV)在一電子氧化中的重要作用。這一研究極大地豐富了對Ru催化循環(huán)過程與機制的認識。