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“如何在微觀層面測量界面現(xiàn)象？”是2021年Science期刊提出的世界前沿125個科學問題之一。定量表征單分子器件中金屬費米能級與分子前線軌道的界面能量匹配關系，對于深入理解界面電子輸運過程這一基礎科學問題，以及通過界面設計探索分子器件和材料未來在邏輯運算領域的潛在應用都至關重要。然而，由于傳統(tǒng)電學表征技術受限于局域熱效應等原因，包括轉換電壓譜，靜電門控和電化學門控等在內的現(xiàn)有表征技術，均無法在室溫下實現(xiàn)對較大能量范圍，特別是超出HOMO-LUMO能量范圍之外界面能量的定量表征。如何在單分子層面實現(xiàn)界面電子輸運過程的能量分辨測量，也就成為了該領域進一步發(fā)展的關鍵技術挑戰(zhàn)之一，也制約了對電場下器件物理化學一系列基礎科學問題的深入研究。

針對這一挑戰(zhàn)，研究團隊將自主研制的單分子電學表征儀器與飛秒脈沖激光耦合，通過化學、物理、電子、儀器、控制和人工智能等領域的跨學科攻關建立了能夠在單分子層面實現(xiàn)光電子隧穿譜表征的實驗研究平臺，實現(xiàn)了對單分子器件具有能量分辨的單分子光電子隧穿譜表征，并在1.31?電子伏到1.77電子伏的能量范圍內發(fā)現(xiàn)了單分子器件中界面能量匹配主導的光電子共振輸運現(xiàn)象。進一步的，研究團隊通過單分子光電子隧穿譜的偏壓依賴特性得到了單分子器件的LUMO+1和LUMO+2軌道能量隨局域電場位移的定量關系，揭示了電場對軌道能量的調控作用。該工作建立的單分子光電子隧穿譜表征技術突破了此前室溫下單分子電學表征長期以來無法實現(xiàn)大范圍能量分辨測量的瓶頸，為單分子尺度電場效應研究提供了具備能量分辨的定量研究平臺；也是未來進一步建立高時間分辨的單分子光電表征方法和探索研究具有高工作頻率和運算速度的單分子光電子器件的關鍵步驟，體現(xiàn)了團隊通過自主開發(fā)研究平臺和研制儀器設備解決基礎科學問題的研究思路。

該研究工作在洪文晶教授指導下完成，博士后劉豪杰、博士生陳李玨和張浩為共同第一作者，博士生楊章強、葉婧瑤、方朝、徐偉和碩士生周萍參與了該研究工作，楊曄教授、劉俊揚副教授和師佳副教授共同指導了這一研究工作。該工作獲得了國家自然科學基金（No.22250003，21722305，22173075，21933012）和中央高?；究蒲袠I(yè)務費專項資金（No.20720220020，20720220072，20720200068，20720190002）的資助，以及固體表面物理化學國家重點實驗室、高端電子化學品國家工程研究中心（重組）、嘉庚創(chuàng)新實驗室和能源材料化學協(xié)同創(chuàng)新中心的支持。

論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41563-023-01591-4