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電化學還原CO2（CO2RR）為碳基燃料和化學品是碳捕集利用與封存技術的重要組成部分，在可再生能源存儲和CO2負排放方面具有廣闊的應用前景。開發(fā)高效的CO2還原電催化劑是處在前沿的研究課題，一個理想的CO2還原反應電催化劑應具有低過電位和高電流密度的產(chǎn)物，同時在長期電解后保持高選擇性和活性。然而，由于CO2具有很強的化學鍵強(806 kJ mol-1)和競爭性氫氣析出反應的發(fā)生，實現(xiàn)理想的CO2RR催化劑性能是極具挑戰(zhàn)性的。目前，一些具有高CO選擇性的貴金屬催化劑，如金(Au)和銀(Ag)，可以在水溶液中獲得低過電位，但其高成本和低電流密度限制了實際利用潛力。3d過渡金屬-氮-碳催化劑(TM-N-C)，如Fe、Co或Ni，由于價格低廉且儲量豐富，為電化學CO2-CO轉化提供了一種有希望的貴金屬替代品。實驗和理論研究都證明TM-N-C具有良好的CO2活化能力和較弱的氫結合能力，因此能夠實現(xiàn)良好的CO2RR性能。然而，這些催化劑通常表現(xiàn)出比Au和Ag高得多的過電位，限制了反應效率。而在極負的電位下，由于CO在TM位點上的解吸而難以提高電流密度是主要原因。因此，開發(fā)低過電位、高電流密度、儲量豐富的3d金屬基催化劑替代貴金屬催化CO2RR是十分必要和具有挑戰(zhàn)性的。為了解決上述問題，研究人員提出一種分子型不對稱二氮配位鎳單位點催化劑(Ni-N-C)。利用位點的不飽和與不對稱特性，實現(xiàn)在電化學過程中的結構自優(yōu)化，進而提升位點在CO2RR中的本征活性。

圖.催化劑精細結構、性能與催化反應機理分析

在研究中，該團隊設計合成了一種具備二氮配位（吡啶與吡咯氮）的分子型Ni單位點（Ni-N-C）催化劑，并將其用于中性和堿性介質中的CO2電還原反應。同步輻射X射線吸收譜、發(fā)射譜等揭示了催化劑中Ni位點的局域配位結構。電化學測試結果表明Ni-N-C催化劑在中性（H型電解池）和堿性（擴散電解池GDE）電解液中都可以實現(xiàn)非常高的電化學性能。尤其是堿性中，催化劑能夠在-0.15VRHE下實現(xiàn)20.1 mA cmgeo-2的CO分電流密度，在-0.15~-0.9VRHE電位區(qū)間保持90%以上的CO法拉第效率，在-1.0 VRHE下實現(xiàn)超過274000 site-1 h-1的TOF值，超過大多數(shù)已報道的催化劑。

基于同步輻射原位X射線吸收譜和紅外光譜以及理論計算研究表明，在電化學過程中形成的單CO吸附Ni單位點上能夠更好地實現(xiàn)關鍵中間體形成和CO脫附之間的平衡，這是催化劑高的催化活性的重要起源。本工作呈現(xiàn)了一種具有良好選擇性和活性的分子型Ni單位點催化劑，并很好地揭示了其在CO2電還原反應中的催化機理。該項工作得到了國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學基金、中央高?；究蒲袠I(yè)務費專項資金、安徽省自然科學基金等項目的支持。

論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-023-39505-2