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近日，華南師范大學(xué)化學(xué)學(xué)院蘭亞乾教授團(tuán)隊(duì)在共價有機(jī)框架材料光催化領(lǐng)域取得了重要研究進(jìn)展，相關(guān)成果在化學(xué)頂級期刊《Angewandte Chemie International Edition》上發(fā)表，文章標(biāo)題為“Dual Photosensitizer Coupled Three-Dimensional Metal-Covalent Organic Frameworks for Efficient Photocatalytic Reactions”（Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202307632）。我校是該論文的第一完成單位，論文第一作者為我?；瘜W(xué)學(xué)院青年英才博士后路猛，主要合作者包括長春理工大學(xué)張帥兵博士及我?；瘜W(xué)學(xué)院楊明意碩士等。該研究受到了“博新計(jì)劃”人才項(xiàng)目、國家自然科學(xué)基金等項(xiàng)目的支持。

利用光催化過程如光解水、CO2還原、光催化有機(jī)轉(zhuǎn)化等將太陽能轉(zhuǎn)化為化學(xué)能，從而產(chǎn)生高附加值化學(xué)品被認(rèn)為是一種綠色且有潛力的策略來解決能源危機(jī)和環(huán)境污染問題。在光催化領(lǐng)域，金屬配合物如吡啶釕、吡啶銥、金屬卟啉等已經(jīng)被廣泛用作光敏劑。然而，大多數(shù)分子光敏劑僅具有特定且較窄的光吸收范圍而限制了整體光催化效率。將第二光敏基團(tuán)與此類分子光敏劑復(fù)合，從而形成雙組分復(fù)合光敏型催化劑將能夠有效增強(qiáng)其光吸收能力，從而增強(qiáng)整體光催化效率。蘭亞乾教授課題組設(shè)計(jì)合成了一類雙光敏劑耦合的金屬-三維共價有機(jī)框架（MCOFs）材料用于高效光催化反應(yīng)。研究團(tuán)隊(duì)創(chuàng)造性的將傳統(tǒng)分子光敏劑金屬吡啶配合物(如Ru(bpy)32+， Fe(bpy)32+)與卟啉或金屬卟啉分子（如Por，ZnPor）通過共價連接形成了晶態(tài)三維COFs，表現(xiàn)出了優(yōu)異的光敏與催化性能。該類催化劑的光解水活性是已報(bào)道的COF基光催化劑的最高性能之一。此外，原位產(chǎn)生的氫氣被成功用于進(jìn)一步的有機(jī)加氫反應(yīng)，以炔基化合物為底物達(dá)到了＞99%的加氫轉(zhuǎn)化效率。

這項(xiàng)工作開創(chuàng)性地探索了多重光敏劑單體共價連接構(gòu)建光活COFs，顯示了多組分光敏非均相材料在光催化領(lǐng)域的巨大潛力，也為高效光催化劑的設(shè)計(jì)和開發(fā)提供了新的思路。

論文信息：

Meng Lu, et al, Dual Photosensitizer Coupled Three-Dimensional Metal-Covalent Organic Frameworks for Efficient Photocatalytic Reactions，Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202307632，https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202307632