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2022年以來，大量資本涌入鈣鈦礦光伏技術(shù)產(chǎn)業(yè)化浪潮，其中反式鈣鈦礦光伏電池因簡(jiǎn)單的器件結(jié)構(gòu)、顯著的成本下降潛力和關(guān)鍵材料選擇多樣性最受關(guān)注。何祝兵教授團(tuán)隊(duì)從一開始就專注反式鈣鈦礦電池研究，在關(guān)鍵材料合成與篩選、器件結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)與器件物理分析上積累了扎實(shí)理論和工藝技術(shù)基礎(chǔ)（Adv. Energy Mater. 2019, 9, 1803872；Adv. Mater. 2019, 31, 1902781；Adv. Mater. 2019, 31, 1805944；Adv. Funct. Mater. 2019, 29, 1808855；Adv. Energy Mater. 2018, 8, 1703519；Adv. Mater. 2018, 30, 1800515；Adv. Energy Mater. 2017, 7, 1700722；Adv. Mater. 2017, 29, 1603923等），取得了持續(xù)堅(jiān)實(shí)的進(jìn)展。

然而，關(guān)鍵材料尤其是空穴傳輸材料自身穩(wěn)定性、合成成本及與鈣鈦礦的界面反應(yīng)導(dǎo)致當(dāng)前反式鈣鈦礦器件結(jié)構(gòu)仍然不是產(chǎn)業(yè)化的最佳選擇。因此，更加簡(jiǎn)化的無(wú)空穴傳輸層器件結(jié)構(gòu)引起關(guān)注。為構(gòu)建器件中關(guān)鍵的ITO/Perovskite肖特基結(jié)，鈣鈦礦需要調(diào)控為強(qiáng)p型半導(dǎo)體。眾所周知，由于晶格雜質(zhì)離子容忍度低，截至目前，針對(duì)鈣鈦礦導(dǎo)電類型的可控?fù)诫s仍然是關(guān)鍵難題。與此同時(shí)，作為非發(fā)光性深能級(jí)缺陷，鈣鈦礦體相晶界缺陷仍是阻礙器件性能進(jìn)一步提升的主要原因。

圖1. 基于全新“分子擠出”工藝的反式鈣鈦礦光伏技術(shù)

針對(duì)以上兩個(gè)難題，何祝兵教授團(tuán)隊(duì)基于化學(xué)配位思想提出了一種全新的“分子擠出”工藝策略。帶有磷酸錨定基團(tuán)的p型吖啶小分子在鈣鈦礦成膜過程中被完美地?cái)D出至晶界和底部，從而對(duì)鈣鈦礦晶界和表面起到全面的覆蓋鈍化，深能級(jí)缺陷態(tài)密度降低至~1013量級(jí)。與此同時(shí)，鈣鈦礦晶粒表面與吖啶分子之間被發(fā)現(xiàn)存在基于“電荷轉(zhuǎn)移復(fù)合體（CTC）”機(jī)制的明顯電子轉(zhuǎn)移，從而實(shí)現(xiàn)了鈣鈦礦的強(qiáng)p型摻雜，構(gòu)筑了能級(jí)失配僅為0.21 eV的肖特基結(jié)，顯著提高了界面空穴傳輸效率。該工藝策略“一石二鳥”，同步解決了上述兩個(gè)難題！在無(wú)預(yù)置空穴傳輸層的鈣鈦礦電池領(lǐng)域，該工作將器件效率紀(jì)錄從22.20%提升至25.86%，第三方認(rèn)證效率達(dá)到25.39%，也為整個(gè)反式鈣鈦礦電池的世界紀(jì)錄?；谕昝赖木Ы绾捅砻驸g化，經(jīng)過1000小時(shí)標(biāo)準(zhǔn)太陽(yáng)光暴曬，器件效率仍保持初始效率的96.6%。而無(wú)晶界鈍化的參考電池暴曬500小時(shí)后，器件效率衰減超過20%。

該工作采用紅外原子力顯微鏡輔以二次離子質(zhì)譜技術(shù)，直接呈現(xiàn)了吖啶分子在鈣鈦礦薄膜晶界和表面的分布，澄清了前人關(guān)于無(wú)空穴傳輸層電池中功能分子的分布猜測(cè)，指出連續(xù)的分子擠出薄層是高性能器件的關(guān)鍵因素。由于所用的吖啶小分子穩(wěn)定、結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單易合成，同時(shí)器件結(jié)構(gòu)更加簡(jiǎn)化，該工作報(bào)道的“分子擠出”嶄新工藝將為鈣鈦礦電池產(chǎn)業(yè)化投資帶來深刻影響。該工作已經(jīng)申請(qǐng)了兩項(xiàng)國(guó)家發(fā)明專利。

圖2. 基于紅外原子力顯微（A-L）和二次離子質(zhì)譜技術(shù)(M-N)測(cè)試，吖啶分子（DMAcPA）在鈣鈦礦薄膜中的分布狀態(tài)

南科大材料科學(xué)與工程系博士后譚骎博士（器件制備表征）和李兆寧博士（分子設(shè)計(jì)合成）為共同第一作者，何祝兵為通訊作者，南科大為論文第一且唯一通訊單位。合作作者中，助理教授羅光富負(fù)責(zé)了論文中的密度泛函計(jì)算，博士生張旭升、陳國(guó)聰分別完成了紅外原子力顯微和紫外光電子能譜的表征，其他研究生同學(xué)參與了本工作的結(jié)構(gòu)與物性測(cè)試。深能級(jí)缺陷態(tài)表征分析得到中科大材料系教授陳濤及研究生車波同學(xué)的大力支持。本工作還得到創(chuàng)新材料研究院俞書宏院士的持續(xù)指導(dǎo)與鼓勵(lì)。以上研究得到國(guó)家自然科學(xué)基金委聯(lián)合基金重點(diǎn)與面上項(xiàng)目以及深圳市重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室的支持。

論文鏈接：www.nature.com/articles/s41586-023-06207-0