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在國家自然科學基金委、科技部和中國科學院的大力支持下，化學所有機固體院重點實驗室于貴課題組在聚合物半導體材料設計、合成及場效應器件構筑方面開展研究，利用共軛骨架構象調控等策略發(fā)展了系列高遷移率聚合物半導體材料及其場效應晶體管器件（如Adv. Mater. 2018, 30, 1705286、Chem. Mater. 2020, 32, 2330、Chem. Mater. 2019, 31, 2507、Chem. Mater. 2016, 28, 2209、Macromolecules 2019, 52, 8238、Macromolecules 2019, 52, 2911、Macromolecules 2018, 51, 8662、Macromolecules 2018, 51, 7093、Macromolecules 2018, 51, 966、Macromolecules 2017, 50, 6098、Macromolecules 2016, 49, 6401、Macromolecules 2016, 49, 2582等），也對當前有機/聚合物半導體及場效應晶體管器件的研究發(fā)展進行了系統(tǒng)總結和綜述（Adv. Mater. 2023, 2210772、Adv. Func. Mater. 2021, 31, 2010979、Chem. Sci. 2021, 12, 6844、Chem. Mater. 2021, 33, 1513等）。

最近，該課題組通過綠色聚合方法——苯并呋喃二酮和雙吲哚啉-2-酮單元之間的羥醛縮聚反應，發(fā)展了三種具有供體-受體（D-A）型規(guī)則二元結構、基于苯并呋喃二酮結構單元的新型聚合物半導體材料（圖1）。該系列聚合物表現出雙極性電荷輸運特性，其最高空穴和電子遷移率分別為5.16和1.33 cm² V^-1 s^-1，是目前通過該聚合方法獲得的聚合物半導體材料遷移率的最高值，實現了羥醛縮聚反應在高遷移率聚合物半導體材料合成中的應用，為高性能聚合物半導體的綠色制備提供了新思路。相關研究結果發(fā)表于CCS Chem.（2023, DOI: 10.31635/ccschem.023.202202458），第一作者為博士生車前，通訊作者為張衛(wèi)鋒副研究員和于貴研究員。

圖1  羥醛縮聚制備高遷移率聚合物半導體材料

針對n-型聚合物半導體的性能和種類較p-型半導體滯后的科學問題，研究人員設計、合成了三種新型亞乙烯基橋連雙異靛藍結構單元NCCN、NFFN和NNNN，并發(fā)展了它們的D-A型衍生聚合物PNCCN-FBT、PNFFN-FBT和PNNNN-FBT。氟原子和sp²-氮原子的引入不但在聚合物共軛骨架形成多重H^…F、CH^…N和N^…S 分子內氫鍵或非共價鍵作用，也使得材料前沿分子軌道能級得到優(yōu)化，從而實現了載流子輸運性能從雙極性到n-型的轉變。聚合物PNFFN-FBT的電子輸運性能最佳，其電子遷移率為3.28 cm² V^-1 s^-1。相關研究結果發(fā)表于CCS Chem.（2023, DOI: 10.31635/ccschem.023.202202574），第一作者為博士生潘玉釵，通訊作者為張衛(wèi)鋒副研究員和于貴研究員。在此基礎上，研究人員提出了部分鎖定和全鎖定聚合物共軛骨架概念，發(fā)展了分別具有部分鎖定和全鎖定共軛骨架的含有NFFN結構單元的新型聚合物半導體材料PNFFN-DTE和PNFFN-FDTE（圖2）。其中，聚合物PNFFN-FDTE展現出極為優(yōu)越的電子輸運性能，其電子遷移率達到16.67 cm² V^-1 s^-1，是國際上目前聚合物場效應晶體管器件的最高值之一。相關研究結果發(fā)表于Adv. Mater. (2023, DOI: 10.1002/adma.202300145)，第一作者為張衛(wèi)鋒副研究員，通訊作者為于貴研究員和浙江師范大學史柯利副教授。

圖2  具有全鎖定共軛骨架的高電子遷移率聚合物半導體材料