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水凝膠作為具有三維交聯(lián)網(wǎng)絡結(jié)構(gòu)的新型高分子軟材料，在生物醫(yī)用、傳感器和電學器件等諸多領域應用廣泛。然而，目前水凝膠材料仍面臨機械性能較差，結(jié)構(gòu)和性能調(diào)控手段復雜等問題，不能有效滿足復雜器件和生物醫(yī)學等領域中的功能需求。雙網(wǎng)絡水凝膠由于其網(wǎng)絡結(jié)構(gòu)的選擇靈活性和顯著的增韌效果在構(gòu)建高強韌功能化水凝膠的研究進展中備受關(guān)注，可逆物理交聯(lián)網(wǎng)絡的引入更是賦予了凝膠更豐富的特性，比如自修復性、刺激響應性、可加工性以及可循環(huán)使用等。這種物理交聯(lián)網(wǎng)絡的構(gòu)建能夠精確有效地調(diào)控凝膠的結(jié)構(gòu)和性能，促進水凝膠材料在組織工程和再生醫(yī)學中的廣泛應用。

在國家自然科學基金委、科技部和中科院青年創(chuàng)新促進會項目的支持下，化學所高分子物理與化學實驗室王星等受雙網(wǎng)絡水凝膠啟發(fā)，近年來發(fā)現(xiàn)了鹽溶液浸泡法誘導殼聚糖形成可逆物理交聯(lián)網(wǎng)絡的策略，建立了簡單、便捷、普適制備高強高韌雙網(wǎng)絡水凝膠的技術(shù)，有效地克服了傳統(tǒng)水凝膠力學強度低、抗疲勞性差、吸水溶脹后強度劣化以及力學性能調(diào)控繁瑣的難題（Adv. Mater. 2018, 30, 1707071；Sci. China Chem. 2020, 63, 1793；Chem. Eng. J. 2021, 403, 126431；Carbohyd. Polym. 2022, 276, 118753），進而發(fā)展出具有優(yōu)異生物相容和可降解的殼聚糖基水凝膠，構(gòu)建了組織工程水凝膠仿生支架，在骨、關(guān)節(jié)軟骨損傷的修復與再生方面取得了實際應用，實現(xiàn)了干細胞定向誘導分化和骨、關(guān)節(jié)軟骨的缺損修復（Adv. Sci. 2022, 9, 2203734；Adv. Sci. 2022, 9, 2105571）；再利用穩(wěn)定、持續(xù)、低劑量的藥物緩釋技術(shù)調(diào)控骨缺損區(qū)域免疫微環(huán)境，實現(xiàn)了大面積口腔顱頜面骨缺損的修復與再生（Bioact. Mater. 2022, 11, 130；Bioact. Mater. 2022, 16, 47；Bioact. Mater. 2022, 7, 453；Bioact. Mater. 2023, 20, 194），這些研究工作為組織工程水凝膠支架的生長進程調(diào)控和功能重建奠定了扎實的基礎。

最近，王星等利用光引發(fā)聚合制備殼聚糖/聚N-丙烯?；拾彼?/span>（CS/PACG）復合水凝膠，通過一步浸泡處理實現(xiàn)了凝膠力學性能和溶脹性能的同步提高。在浸泡過程中，短鏈殼聚糖在一價/多價陰離子誘導下形成殼聚糖鏈纏結(jié)/離子交聯(lián)物理網(wǎng)絡，CS/PACG復合水凝膠轉(zhuǎn)化為雙網(wǎng)絡水凝膠。低價態(tài)金屬離子介入性地破壞聚N-丙烯?；拾彼徭滈g氫鍵，進一步與PACG聚合物鏈中羧基形成離子絡合，使凝膠的力學性能顯著提高。凝膠表現(xiàn)出超高溶脹性，溶脹1天后體積可達到初始狀態(tài)的40500倍；此外，高價態(tài)金屬離子由于可以與羧基形成更強的三齒螯合結(jié)構(gòu)，因此復合水凝膠經(jīng)過Fe³⁺和Al³⁺無機鹽溶液浸泡可制備得到機械性能可調(diào)的抗溶脹梯度CS/PACG雙網(wǎng)絡水凝膠。羧基與三價金屬離子絡合在凝膠表面附近形成疏水致密層，通過改變金屬離子種類可以調(diào)節(jié)致密層的特性，表現(xiàn)出優(yōu)異的抗溶脹性，溶脹1個月體積未有明顯變化，力學性能出現(xiàn)增強。由于不同金屬離子與羧基之間金屬配位絡合能力存在差異，因此簡單地更換鹽溶液的種類和浸泡順序就可以實現(xiàn)CS/PACG水凝膠從超溶脹狀態(tài)到抗溶脹狀態(tài)的可逆轉(zhuǎn)變，實現(xiàn)凝膠結(jié)構(gòu)和性能的靈活調(diào)控，有望在生物醫(yī)學和組織工程領域中實現(xiàn)更廣泛的應用。相關(guān)研究成果發(fā)表在Adv. Sci. 2023, 10, 2206242，論文第一作者為竇雪宇博士，通訊作者為化學所王星副研究員和南方科技大學吳德成教授。

鹽溶液浸泡策略制備具有堅硬“盔甲”的抗溶脹水凝膠