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目前報(bào)道的催化COFs大多呈現(xiàn)二維拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)，層與層之間強(qiáng)烈的π-π堆積阻礙了催化中心活性的充分發(fā)揮。為了獲得更多暴露的催化位點(diǎn)，最有效的策略之一是將二維COFs剝離成單層或多層納米片，從而提高催化活性和選擇性。但是，由于催化中心位于基底平面層，電解液難以接近，原子利用效率仍有待提高。與二維COFs平面相比，一維COFs具有更多的邊緣位點(diǎn)和較低的基底位點(diǎn)密度，這有利于物質(zhì)運(yùn)輸?shù)娇蚣艿幕钚晕稽c(diǎn)，提高催化效率。然而，由于缺少相應(yīng)構(gòu)筑單元的理性設(shè)計(jì)以及熵驅(qū)動(dòng)的隨機(jī)堆積，阻礙了一維網(wǎng)絡(luò)COFs的設(shè)計(jì)合成，在電催化性能方面的研究也仍有待探索。本部分工作基于網(wǎng)狀化學(xué)設(shè)計(jì)理念，采用非線(xiàn)性的二節(jié)點(diǎn)四苯乙烯配體為構(gòu)筑單元，制備的一維COFs具有高的結(jié)晶度、大的比表面積和出色的化學(xué)穩(wěn)定性。電催化測(cè)試實(shí)驗(yàn)說(shuō)明，相比較于二維COF材料，更多暴露的催化位點(diǎn)使得一維COFs顯示出更高的電化學(xué)活性表面積，從而催化ORR制H₂O₂選擇性（85.8%）和TOF 值（0.051 s^-1）均顯著高于二維COF材料（72.9% 和 0.032 s^-1）。此外，理論計(jì)算進(jìn)一步說(shuō)明了不同取代的結(jié)構(gòu)單元會(huì)影響中間體OOH^*的吸附，從而有效提升反應(yīng)活性以及選擇性。該項(xiàng)研究工作為低維電催化COFs鋪平了發(fā)展道路，有望為電催化體系提供新的研究思路。

本文第一作者為華東理工大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院博士后安書(shū)浩和博士研究生商帥帥，通訊作者為胡軍教授，共同通訊作者為上海高等研究院徐慶副研究員和上海光源姜政研究員，并得到了劉洪來(lái)教授的悉心指導(dǎo)。研究成果得到了國(guó)家自然科學(xué)基金和中國(guó)博士后科學(xué)基金等資金支持。

原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202218742