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貴金屬-非貴金屬合金納米材料是重要的工業(yè)催化劑，也是電解水制氫和燃料電池等新能源應(yīng)用的關(guān)鍵催化劑，是我國實現(xiàn)碳達(dá)峰、碳中和目標(biāo)的重要組成部分。目前，貴金屬-非貴金屬合金納米材料的精準(zhǔn)合成仍面臨挑戰(zhàn)。該類材料通常是通過濕化學(xué)溶液相共還原得到的。由于不同的金屬鹽之間存在巨大的本征還原電位差，因而表現(xiàn)出顯著的還原動力學(xué)差異，為合金化過程的精準(zhǔn)控制帶來困難，所制得的合金納米材料通常具有不均勻的合金分布和受限的組分調(diào)控窗口。這一瓶頸問題制約了合金納米催化劑構(gòu)效關(guān)系的研究和催化性能的優(yōu)化。

活性氫界面還原策略合成貴金屬-非貴金屬合金納米結(jié)構(gòu)

為打破傳統(tǒng)方法固有的局限性，西安交大高傳博教授團隊提出了一種新型的基于活性氫的界面還原機制。該合成的關(guān)鍵在于將亞硝酸引入合金納米材料的合成體系。質(zhì)譜和電子順磁共振等結(jié)果表明，亞硝酸通過脫氫反應(yīng)在晶核或種晶表面形成活性氫?；钚詺湟詺湓踊驓渥杂苫℉^?）的形式存在，具有極強的還原能力，因此可有效抵消金屬鹽之間巨大還原電位差的影響，實現(xiàn)它們的可控共還原。亞硝酸作為強氧化劑，還使溶液相表現(xiàn)出強氧化性，從而抑制金屬鹽的溶液相還原過程。因此，金屬鹽還原反應(yīng)從溶液相轉(zhuǎn)移到種晶/溶液界面，有助于提升合金合成的可控性。利用該策略，該團隊展示了一系列不同種類的貴金屬-非貴金屬合金納米結(jié)構(gòu)的可控合成及其合金組分在較寬比例范圍內(nèi)的精準(zhǔn)定制。

該工作提出了合金納米材料合成的新范式，為合金納米材料的精準(zhǔn)合成、性能優(yōu)化和催化劑篩選提供了條件，具有巨大的應(yīng)用前景和社會經(jīng)濟價值。在本工作中，研究團隊通過合金組分調(diào)控，實現(xiàn)了優(yōu)異的堿性電解水析氫性能。

近日，以上研究以“貴金屬-非貴金屬合金納米結(jié)構(gòu)的活性氫界面還原策略（Synthesis of noble/non-noble metal alloy nanostructures via an active-hydrogen-involved interfacial reduction strategy）”為題發(fā)表在《自然·合成》（Nature Synthesis）上。西安交大前沿院博士研究生劉釗鈞為論文第一作者，高傳博教授是唯一通訊作者，西安交通大學(xué)是論文的第一完成單位，上?？萍即髮W(xué)張青研究員團隊也參與了該項研究。這項工作得到了國家自然科學(xué)基金和陜西省重點研發(fā)計劃等項目的資助，并得到了西安交通大學(xué)分析測試共享中心的支持。

論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s44160-022-00217-y

同期發(fā)表的研究簡報鏈接：https://www.nature.com/articles/s44160-022-00218-x

高傳博課題組鏈接：http://gaochuanbo.gr.xjtu.edu.cn