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Adv. Mate.：江南大學(xué)劉天西團(tuán)隊(duì)在新型二氧化碳催化材料設(shè)計(jì)方面的重要研究成果
來源：江南大學(xué)化學(xué)與材料工程學(xué)院 2022-11-16
導(dǎo)讀：近期，江南大學(xué)化學(xué)與材料工程學(xué)院劉天西教授團(tuán)隊(duì)在新型二氧化碳催化關(guān)鍵材料的開發(fā)設(shè)計(jì)與應(yīng)用方面取得突破性進(jìn)展，在Advanced Materials上發(fā)表重要學(xué)術(shù)論文：“High-entropy Alloy Aerogels: A New Platform for Carbon Dioxide Reduction（Advanced Materials, 10.1002/adma.202209242）”，第一作者為博士研究生李晗君，通訊作者為劉天西教授、張楠副教授及青島大學(xué)白樹行教授。
電化學(xué)二氧化碳還原是一種可持續(xù)且經(jīng)濟(jì)地促進(jìn)二氧化碳減排、獲得高價(jià)值化學(xué)品及可再生燃料的有效途徑。根據(jù)最近的技術(shù)經(jīng)濟(jì)分析，通過雙電子過程將二氧化碳電化學(xué)轉(zhuǎn)化為甲酸或一氧化碳是最經(jīng)濟(jì)可行的。鈀（Pd）基電催化劑作為二氧化碳還原產(chǎn)甲酸或一氧化碳最優(yōu)的電催化劑之一，面臨著成本高、一氧化碳易中毒、析氫能力強(qiáng)等問題。因此，提高Pd基電催化劑的本征活性、一氧化碳的耐受性并抑制析氫副反應(yīng)是當(dāng)務(wù)之急。近年來，高熵合金因其較強(qiáng)的機(jī)械強(qiáng)度、良好的耐久性和優(yōu)異的耐蝕性等優(yōu)點(diǎn)受到廣泛關(guān)注。此外，高熵合金因具有出不同金屬元素之間的協(xié)同效應(yīng)也被證實(shí)是一種有前景的電催化劑。為暴露更多的活性位點(diǎn)，設(shè)計(jì)開發(fā)具有獨(dú)特三維結(jié)構(gòu)的高熵合金具有重要意義。金屬氣凝膠具有三維網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，其大的孔隙率和高的比表面積，可提供豐富的催化活性位點(diǎn)和傳質(zhì)通道，加速傳質(zhì)和電荷轉(zhuǎn)移。然而，由于不同金屬的還原電位和混相行為的差異，實(shí)現(xiàn)單相高熵合金氣凝膠仍然是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。基于此，本研究團(tuán)隊(duì)通過凍融法首次實(shí)現(xiàn)了高熵合金氣凝膠的普適性制備，成功得到了一系列高效穩(wěn)定的新型二氧化碳電還原催化劑（六元PdCuAuAgBiIn、七元PdCuAuAgBiInCo、七元PdCuAuAgBiInZn、八元PdCuAuAgBiInCoNi以及九元PdCuAuAgBiInCoNiZn高熵合金氣凝膠）。機(jī)理研究表明，高熵合金氣凝膠獨(dú)特的三維網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)、金屬間的強(qiáng)相互作用以及表面豐富的不飽和位點(diǎn)，調(diào)控了其電子結(jié)構(gòu)，優(yōu)化了催化劑表面HCOO*中間體的吸附和解吸強(qiáng)度，抑制了一氧化碳的吸附及析氫副反應(yīng)，從而增強(qiáng)了其催化活性、選擇性及穩(wěn)定性。這項(xiàng)工作不僅為高熵合金氣凝膠的可控合成提供了新策略，還為高效二氧化碳電還原提供了新的材料平臺(tái)，將推動(dòng)其在催化及其他領(lǐng)域的研究。圖1. PdCuAuAgBiIn高熵合金氣凝膠的形貌和結(jié)構(gòu)表上述研究得到國(guó)家自然科學(xué)基金（22105087, 52161135302）、江蘇省自然科學(xué)基金（BK20210446）等項(xiàng)目的資助。參考資料：http://chem.jiangnan.edu.cn/info/1059/8120.htm
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