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Nat. Commun.：廈大熊海峰、黃小青與福大林森等合作層狀鈀氧化物高效催化過(guò)氧化氫直接合成
來(lái)源：廈門大學(xué) 2022-11-03
導(dǎo)讀：?近日，廈門大學(xué)熊海峰教授、黃小青教授與福州大學(xué)林森教授等合作，在過(guò)氧化氫直接合成的研究中取得重要進(jìn)展：開(kāi)發(fā)出高性能層狀PdO催化劑用于H2O2的直接合成。相關(guān)成果以“Layered Pd oxide on PdSn nanowires for boosting direct H2O2 synthesis”為題在線發(fā)表于Nat. Commun. 2022, 13, 6072。
過(guò)氧化氫（H2O2）是一種綠色且不可或缺的氧化劑，被廣泛用于多個(gè)領(lǐng)域。目前，工業(yè)上生成H2O2的主要方法為蒽醌法，存在工藝復(fù)雜等缺點(diǎn)。直接由氫氣與氧氣合成H2O2因原子效率高、制備方便、不產(chǎn)生污染物等優(yōu)點(diǎn)受到關(guān)注，但該方法一直受限于催化劑的性能不佳。鑒于此，熊海峰教授和黃小青教授團(tuán)隊(duì)合作，在鈀錫（PdSn）納米線合金材料表面修飾鈀氧化物層，所制備得到的合金催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的H2O2直接合成性能。通過(guò)兩步法構(gòu)建表面富鈀修飾的PdSn納米線合金，并采用快速退火法輔助，控制納米線合金表面氧化物層的厚度，最終得到表面具有鈀氧化合物層的PdSn納米線合金催化劑（PdL/PdSn-NW）。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，該催化劑上H2O2的合成速率和選擇性分別高達(dá)528?mol/kgcat/h和95.3%，優(yōu)于文獻(xiàn)已報(bào)道的眾多催化劑。原位表征實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算進(jìn)一步揭示，鈀氧化物層表面雙配位鈀位點(diǎn)的存在以及催化劑對(duì)O2、H2和H2O2吸附能力的差異是其具有優(yōu)異催化性能的原因。該工作由熊海峰教授和黃小青教授共同指導(dǎo)完成。廈門大學(xué)博士后李洪超為論文第一作者，博士后杜聰聰、張應(yīng)，碩士生趙嘉飛共同參與該工作。陳明樹(shù)、張洪良、傅鋼、鄭燕萍等老師對(duì)該工作的順利開(kāi)展給予了幫助。該項(xiàng)工作是繼課題組前期報(bào)道“PdO筏”催化氧化甲烷工作（Nat. Catal. 2021, 4, 830-839）之后，關(guān)于PdO層狀結(jié)構(gòu)具有特殊熱催化性能的新發(fā)現(xiàn)。研究工作得到國(guó)家高層次青年人才項(xiàng)目、國(guó)家自然科學(xué)基金（22072118、21973013）、廈門大學(xué)固體表面物理化學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室和醇醚酯化工清潔生產(chǎn)國(guó)家工程實(shí)驗(yàn)室的資助。參考資料：https://chem.xmu.edu.cn/info/1274/16604.htm
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