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Angew：大連化物所楊斌副團隊開發(fā)出高效余暉材料并揭示其發(fā)光動力學機制
來源：中國科學院大連化學物理研究所 2022-10-27
導讀：近日， 中國科學院大連化學物理研究所復雜分子體系反應動力學研究組（1101組）楊斌副研究員等在非鉛鈣鈦礦單晶余輝發(fā)光動力學研究方面取得新進展，制備出了具有長余輝及高效發(fā)光量子產率的鎘（Cd）基鈣鈦礦單晶，并對其余輝發(fā)光動力學機理進行了深入研究。
余輝材料具有存儲可見光子、紫外線及X射線等多種輻射的能力，已被廣泛應用于顯示、生物成像、防偽技術和數(shù)據(jù)存儲等領域。然而，傳統(tǒng)的全無機熒光粉，例如氧化物、硫化物和氮化物基余輝材料晶格能較高，通常需要通過高溫處理（>1000°C）生產，這給生產制備帶來了相當大的能耗和安全風險。本工作中，科研人員發(fā)展了基于三線態(tài)自陷激子（STE）到受體Mn2+能量轉移的發(fā)光策略，以溶液處理的鈣鈦礦CsCdCl3單晶作為余輝基質，通過Mn2+摻雜策略，制備出了高效超長抗熱淬滅余輝發(fā)射熒光體，可以同時實現(xiàn)高發(fā)光量子產率（81.5%）和超長余輝時間（150秒）?？蒲腥藛T進一步通過深入的載流子動力學研究和密度泛函理論（DFT）計算為發(fā)光機制提供了明確的證據(jù)：研究發(fā)現(xiàn)CsCdCl3:Mn2+結構具有面共生（C3v對稱性）和角共生（D3d對稱性）的[CdCl6]4-八面體，可以形成不等價的Cl空位，從而產生具有廣泛能量分布的陷阱態(tài)。這些陷阱態(tài)可以儲存電荷載流子，并將它們緩慢地釋放到發(fā)射中心（[MnCl6]4-八面體），從而產生具有反熱淬滅效應的余輝發(fā)射。此外，科研人員證明了余輝發(fā)射持續(xù)時間與主要由Cl空位引起的深陷狀態(tài)的數(shù)量有正相關的關系，這可能有助于通過材料和陷阱工程進一步設計顏色可調控和更長的余輝材料。相關研究成果以“Highly Efficient and Ultralong Afterglow Emission with Anti-Thermal Quenching from CsCdCl3:Mn Perovskite Single Crystals”為題，于近日發(fā)表在《德國應用化學》（Angewandte Chemie International Edition）上。該工作的共同第一作者是我所聯(lián)合培養(yǎng)博士研究生唐喆和山東大學博士后劉潤澤。上述工作得到國家自然科學基金、中科院青促會、我所創(chuàng)新基金等項目的支持。（文/圖 唐喆、劉潤澤）參考資料：http://www.dicp.cas.cn/xwdt/kyjz/202210/t20221026_6539574.html
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