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Science：清華張興、王海東、呂瑞濤團隊基于二維面內異質結首次同步實現(xiàn)熱/電整流
來源：清華大學 2022-10-17
導讀：近日，清華大學航天航空學院張興教授、王海東副教授課題組與材料學院呂瑞濤副教授課題組合作，首次發(fā)現(xiàn)單層二維面內異質結材料可同時具有優(yōu)異的電、熱整流特性，其電整流比可達104，熱整流比最高可達96%。新型二維面內異質結器件不僅具有原子厚度、寬帶隙、高遷移率的優(yōu)點，并且在大功率工作條件下，材料熱導率沿著特定方向獲得顯著提升，無需外界冷卻裝置即可大幅降低高溫熱點溫度和熱應力，提升器件性能、延長使用壽命。該發(fā)現(xiàn)為研發(fā)新一代高性能電子芯片提供了新思路。
芯片是我國核心科技的“卡脖子”難題，隨著芯片尺寸的逐漸降低，對材料科學和熱科學等領域都提出了新的挑戰(zhàn)。一方面，傳統(tǒng)硅基晶體管的柵極寬度已達到物理極限，需要尋找下一代新型半導體材料進一步提高芯片的集成度。單層過渡金屬二硫化物（Transition Metal Dichalcogenides, TMDCs）材料由于具有原子級厚度和極高的開關比，有望取代硅基材料進一步減小晶體管尺寸；另一方面，芯片的高度集成化會導致局部熱流密度大幅上升，散熱問題成為阻礙芯片產業(yè)發(fā)展的關鍵難題，但由于半導體材料中普遍存在的三聲子散射作用，材料熱導率隨著溫度升高而下降，在大功率工作條件下將加速芯片的熱失效。為了解決上述難題，研究團隊采用常壓化學氣相沉積（Atmospheric-Pressure Chemical Vapor Deposition, AP-CVD）方法合成了單層MoSe2-WSe2面內異質結，采用高精度納米定位和電子束曝光加工技術制備得到了具有不同界面轉角的懸架H型電子器件，使用高角環(huán)形暗場掃描透射電子顯微鏡（HAADF-STEM）和拉曼光譜掃描方法精確表征了異質結界面的原子結構、形貌、位置和角度（圖1）。
圖1. 不同界面角度MoSe2-WSe2異質結器件的制備與表征二維面內異質結器件的測量結果表明，當電子和聲子垂直通過異質結界面時，器件具有最高104的電整流比和96%的熱整流比（圖2）。隨著溫度升高，正向導通電流和反向截止電流均增大，電整流比降低，而器件的熱整流比變化不大；當異質結界面旋轉45度時，反向截止電流顯著增大，導致器件的電整流比明顯下降，同時熱整流比也降低至32%；當異質結界面旋轉90度，即界面和電子、聲子的運動方向平行時，電子和聲子輸運的不對稱性消失，導致器件的電整流和熱整流效應同時消失。
圖2.MoSe2-WSe2異質結器件的電整流和熱整流特性測量
研究團隊通過分子動力學模擬揭示了單層MoSe2-WSe2面內二維異質結具有高熱整流比的內在機制（圖3）。一方面，界面兩側材料的非對稱性導致溫度梯度轉變時界面處的聲子態(tài)密度重合度存在明顯差異，當熱量從MoSe2流向WSe2時，聲子態(tài)密度重合度更大，聲子也更容易通過界面；另一方面，二維異質結界面形狀的不規(guī)則和元素的局部摻雜會導致聲子局域化效應，計算結果表明，當溫度梯度方向從WSe2到MoSe2時，聲子局域化效應更加顯著，進一步抑制了該方向的聲子輸運。在這兩個機制的共同作用下，器件具有96%的高熱整流比。研究團隊進一步發(fā)現(xiàn)熱整流效應將顯著提升電子器件在大功率條件下的散熱能力。當面內異質結二極管器件處于反向截止狀態(tài)時，通過器件的電流很小，器件幾乎沒有溫升，熱量的傳遞沒有特定方向；而當二極管器件處于正向導通狀態(tài)時，通過器件的電流隨著功率升高而快速增加，從MoSe2到WSe2方向形成明顯的溫度梯度，該方向的熱導率提升96%。材料熱導率的增加將顯著提升器件的散熱性能，實驗測量結果顯示面內異質結器件可以承受60V的大偏置電壓，此時異質結界面溫升約為100攝氏度（圖4）。
圖4. 大偏置電壓條件下MoSe2-WSe2異質結器件的界面溫升測量該成果于10月14日發(fā)表在《科學》（Science）期刊上，標題為“單層面內異質結的同步電/熱整流”（Simultaneous electrical and thermal rectification in monolayer lateral heterojunction）。該論文的共同第一作者為清華大學航天航空學院2018級博士生張宇峰、材料學院2018級博士生呂倩。清華大學為論文的第一完成單位和唯一通訊單位，論文通訊作者為清華大學航天航空學院張興教授、王海東副教授和材料學院呂瑞濤副教授。清華大學物理系熊啟華教授和航天航空學院2019級碩士生趙帥伊等為論文作出了重要貢獻。這項研究得到了國家自然科學基金委和國家重點研發(fā)計劃的資助。
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