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圖1. J. Am. Chem. Soc.封面

二維納米片是一類(lèi)具有單層或數(shù)層原子厚度的二維納米材料，通常表現(xiàn)出奇特的表面效應(yīng)和與其體相材料截然不同的物理化學(xué)性質(zhì)，在許多研究領(lǐng)域有廣泛的應(yīng)用。因此，如何簡(jiǎn)便快捷地合成超薄無(wú)缺陷的二維納米片是一個(gè)備受關(guān)注的科學(xué)問(wèn)題。

金屬有機(jī)框架（MOF）和共價(jià)有機(jī)框架（COF）是具有周期性無(wú)限延展結(jié)構(gòu)的多孔晶態(tài)材料。二維MOF/COF納米片或膜材料具有很多獨(dú)特的性能，例如超高的比表面積、可用于催化、傳感或客體識(shí)別的高度暴露的活性位點(diǎn)、高電子遷移率和電導(dǎo)率等。近年來(lái)，界面聚合反應(yīng)作為一種強(qiáng)大的合成方法已被廣泛用于制備高結(jié)晶性的MOF/COF納米片或薄膜。傳統(tǒng)上，兩種活性成分（即MOF的金屬離子和有機(jī)連接子或COF的兩個(gè)有機(jī)連接子）分別溶解在兩個(gè)不混溶的相中，室溫下在界面處進(jìn)行聚合反應(yīng)。通常，用于MOF納米片合成的是配位聚合反應(yīng)，而用于COF納米片的是有機(jī)縮聚反應(yīng)（圖2a）。然而，這種傳統(tǒng)的界面合成方案可能不適合于在溶劑熱下合成具有多個(gè)組分的MOF和COF二維納米片?；钚猿煞种g的競(jìng)爭(zhēng)、不同反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)的匹配、配位反應(yīng)和有機(jī)縮合反應(yīng)的相容性以及加熱過(guò)程中的界面擾動(dòng)等都會(huì)影響二維納米片的形成。因此，開(kāi)發(fā)涉及多種活性成分以及不同類(lèi)型的聚合反應(yīng)的二維納米片界面合成方法仍是具有高度挑戰(zhàn)性和有待探索的領(lǐng)域。

圖2. (a) 構(gòu)建MOF/COF納米片或薄膜的常規(guī)界面合成法；(b) 本研究提出的基于三種活性單體和兩種聚合反應(yīng)（即縮聚反應(yīng)和配位聚合反應(yīng)）的新型界面合成方法。

寧國(guó)宏/李丹團(tuán)隊(duì)在早期工作的基礎(chǔ)（CCS Chem.2020, 2, 2045–2053、Chem. Sci.2021, 12, 6280–6286、J. Am. Chem. Soc.2021, 143, 19446–19453），結(jié)合MOF和COF化學(xué)，開(kāi)發(fā)了一種新的界面合成方法，其包括兩種類(lèi)型的聚合反應(yīng)，即配位聚合反應(yīng)和縮聚反應(yīng)，構(gòu)建無(wú)缺陷、高結(jié)晶性和大面積的二維MOF薄膜（圖2b）。由于其明確的層狀形貌特征，該二維MOF薄膜可以簡(jiǎn)便地被剝離成自支撐的二維MOF納米片。該納米片具有高達(dá)2000:1的高縱橫比和約1.7 nm的超薄厚度，其孔結(jié)構(gòu)可以通過(guò)近乎原子精度的高分辨率TEM圖像觀測(cè)。利用表面高度暴露的環(huán)三核銅簇活性中心，該納米片對(duì)炔烴的硼氫化反應(yīng)具有出色的催化活性和可循環(huán)性，其轉(zhuǎn)化頻率（TOF）達(dá)到41734 h-1，比文獻(xiàn)報(bào)道的均相和異相催化劑高2到4個(gè)數(shù)量級(jí)（圖3）。該研究展示了包含多個(gè)活性單體和多種反應(yīng)類(lèi)型的界面合成方法，這可能成為合成二維MOF/COF納米片的通用策略。

圖3. (a) JNM-4-Ns催化苯乙炔的硼氫化反應(yīng)；(b) JNM-4-Ns、2D-JNM-4和3D-JNM-4的轉(zhuǎn)化率與反應(yīng)時(shí)間的關(guān)系圖。(c) JNM-4-Ns催化劑的可循環(huán)性。(d) JNM-4-Ns的TOF與文獻(xiàn)中用于苯乙炔硼氫化反應(yīng)的催化劑比較。(e) 基于JNM-4-Ns的流動(dòng)反應(yīng)器示意圖（上）和其對(duì)苯乙炔硼氫化反應(yīng)的優(yōu)異催化效果（下）。

論文第一作者為暨南大學(xué)博士后危榮佳，通訊作者為化學(xué)與材料學(xué)院寧國(guó)宏和李丹教授。該論文得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、國(guó)家自然科學(xué)基金重點(diǎn)項(xiàng)目、廣東省重大基礎(chǔ)與應(yīng)用基礎(chǔ)計(jì)劃、廣東省自然科學(xué)杰出青年基金、廣東省青年珠江學(xué)者項(xiàng)目、廣東省國(guó)際合作項(xiàng)目和暨南大學(xué)等的大力支持。

論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c08675

參考資料：https://www.jnu.edu.cn/2022/0929/c3135a720405/page.htm