工業(yè)革命以來(lái)過(guò)量排放的CO2使地球大氣升溫近1.5攝氏度，由此引發(fā)的氣候問(wèn)題已經(jīng)威脅到人類的生存與發(fā)展。我國(guó)提出力爭(zhēng)于2030年前實(shí)現(xiàn)“碳達(dá)峰”，2060年前實(shí)現(xiàn)“碳中和”的“雙碳”目標(biāo)。CO2地質(zhì)封存是實(shí)現(xiàn)“雙碳”目標(biāo)的重要手段之一，水合物法CO2封存（Hydrate-based CO2 sequestration，HCS）是一種新型CO2地質(zhì)封存技術(shù)，旨在將CO2注入具備水合物熱力學(xué)生成條件（低溫與高壓）的地層中形成固態(tài)CO2水合物以達(dá)到穩(wěn)定的封存。CO2水合物具有較高的儲(chǔ)氣密度和較好的力學(xué)穩(wěn)定性，可以實(shí)現(xiàn)大量CO2的安全、長(zhǎng)期、穩(wěn)定的封存。然而HCS技術(shù)大規(guī)模應(yīng)用尚存在亟待解決的科學(xué)問(wèn)題：首先，CO2水合物對(duì)地層環(huán)境熱力學(xué)條件的要求較為苛刻，難以在較高溫地層條件（我國(guó)南海）下快速生成；其次，緩慢的氣液擴(kuò)散傳質(zhì)過(guò)程也會(huì)影響封存過(guò)程CO2水合物的生成動(dòng)力學(xué)，限制CO2封存總量。因此，有必要開(kāi)發(fā)環(huán)保型高效水合物熱動(dòng)力學(xué)促進(jìn)劑，用以加快CO2水合物生成速率。近日，清華大學(xué)深圳國(guó)際研究生院海洋工程研究院殷振元助理教授和陳道毅教授團(tuán)隊(duì)研究了新型低毒水合物促進(jìn)劑1,3-二氧戊環(huán)（DIOX）對(duì)促進(jìn)CO2水合物生成和CO2封存的多重效應(yīng)（圖1），觀察并分析了其獨(dú)特的液相分離特性所引發(fā)的一系列異常的水合物生成特性，獲得了CO2-DIOX/H2O體系下的水合物生成規(guī)律和理論基礎(chǔ)。該研究首先證實(shí)了DIOX通過(guò)占據(jù)sII型水合物大籠參與了CO2水合物的成核，有效改善了CO2水合物生成的熱動(dòng)力學(xué)性能，并有效地加快了CO2水合物生成速率。此外，因CO2溶解度不同在相對(duì)高壓下DIOX/H2O混溶相逐漸分離為不相溶的富H2O相和富DIOX相（圖2）。這一反常現(xiàn)象導(dǎo)致CO2水合物相平衡曲線向低溫促進(jìn)性弱的相區(qū)偏移，并發(fā)現(xiàn)水合物成核時(shí)體系壓力驟升的獨(dú)特現(xiàn)象。富DIOX相具有較強(qiáng)CO2溶解能力，這意味著DIOX可以物盡其用地通過(guò)水合物（7-8倍于水中CO2溶解度）和DIOX液相溶解（5倍于水中CO2溶解度）兩種形式有效地增加地層中的CO2封存效率與封存總量（圖1）。該研究還綜合評(píng)估了DIOX提高CO2水合物生成特性與其環(huán)境友好性及經(jīng)濟(jì)性之間的利弊關(guān)系，為新型低毒環(huán)保型水合物促進(jìn)劑在HCS技術(shù)中的大規(guī)模應(yīng)用提供了基礎(chǔ)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)和理論支撐。
圖1. CO2-DIOX/H2O系統(tǒng)下的CO2多相封存示意圖
圖2.高壓下CO2-DIOX/H2O相分離及CO2+DIOX水合物成核及生長(zhǎng)過(guò)程相關(guān)研究成果以“1,3-二氧戊環(huán)促進(jìn)CO2水合物生成動(dòng)力學(xué)及其在水合物法CO2封存中的意義”（Evaluation of 1,3-dioxolane in promoting CO2hydrate kinetics and its significance in hydrate-based CO2sequestration）為題發(fā)表在水合物領(lǐng)域國(guó)際期刊《化學(xué)工程期刊》（Chemical Engineering Journal）。本文通訊作者為清華大學(xué)深圳國(guó)際研究生院殷振元助理教授、陳道毅教授。本文第一作者為清華大學(xué)深圳國(guó)際研究生院2021級(jí)博士生姚遠(yuǎn)欣。本項(xiàng)目得到了國(guó)家自然科學(xué)基金委、廣東省科創(chuàng)委、廣東省自然資源廳與深圳市科創(chuàng)委的資助。參考資料：https://www.tsinghua.edu.cn/info/1175/98747.ht
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