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由于溶液法制備SWIR LEDs具有價(jià)格低廉和易集成等特點(diǎn)，因而在健康監(jiān)測、生物醫(yī)學(xué)成像、深度傳感、夜視和光學(xué)通信等技術(shù)領(lǐng)域引起了化學(xué)家們廣泛的研究興趣。

鉛硫 (PbS, PbSe) CQDs具有可調(diào)的發(fā)射波長以及在1000-1700 nm波長范圍內(nèi)的高光致量子效率（PLQE），目前溶液法制備的SWIR LEDs大多都是基于此類材料。相比較而言，有機(jī)半導(dǎo)體材料和金屬鹵化物鈣鈦礦一般發(fā)射波長較短。特別是砷化銦（InAs）CQDs，其光致發(fā)光波長可以達(dá)到700-1450 nm，是非常理想的SWIR材料。此外，InAs CQDs還能夠在波長1000 nm以上保持>50%的高PLQE，與鉛硫CQDs相當(dāng)。然而，目前已報(bào)道的基于InAs CQDs的SWIR LEDs的EQE仍然不高。盡管近年來取得了一些進(jìn)展，但是基于InAs CQDs的SWIR LEDs的性能仍然落后于鉛硫化合物的同類產(chǎn)品。本文中，作者報(bào)道了基于In(Zn)As-In(Zn)P-GaP-ZnS CQDs材料的高性能SWIR LEDs。通過對(duì)In(Zn)內(nèi)核連續(xù)包覆寬帶隙的(Zn)P、GaP和ZnS殼層，CQDs的PLQE達(dá)到了73%。在合成In(Zn)內(nèi)核的過程中，通過改變前體化學(xué)物質(zhì)的用量和反應(yīng)溫度，最終實(shí)現(xiàn)了從925 nm到1025 nm的光譜可調(diào)。作者利用溶液法制備的器件結(jié)構(gòu)還實(shí)現(xiàn)了高效的SWIR發(fā)射且器件的EQE高達(dá)13.3%。

Figure 1. n(Zn)As-In(Zn)P-GaP-ZnS膠體量子點(diǎn)的合成及表征（圖片來源：Adv. Mater.）

實(shí)驗(yàn)中，作者首先合成了晶格參數(shù)逐層減小的In(Zn)As-In(Zn)P-GaP-ZnS CQDs（Figure 1a）。Figure 1b顯示隨著殼層的逐漸生長，CQDs的吸收和發(fā)射光譜的變化。在In(Zn)P殼層生長過程中，發(fā)射光譜發(fā)生了從870 nm到980 nm的顯著紅移。此外，n(Zn)As-In(Zn)P-GaP-ZnS CQDs的溶液在405 nm連續(xù)光照射2 h的條件下光強(qiáng)度僅下降10%，展現(xiàn)出良好的光學(xué)穩(wěn)定性（Figure 1c）。從TEM照片中來看（Figure 1d），n(Zn)As-In(Zn)P-GaP-ZnS CQDs為不規(guī)則形貌，平均尺寸為4.6 nm。高分辨TEM圖顯示其晶格條紋為0.34 nm,對(duì)應(yīng)于InP的（111）面。為了更好地理解CQDs的組成，作者還分別將In(Zn)As內(nèi)核、In(Zn)As-In(Zn)P、In(Zn)As-In(Zn)P-GaP和In(Zn)As-In(Zn)P-GaP-ZnS進(jìn)行了粉末XRD數(shù)據(jù)對(duì)照實(shí)驗(yàn)（Figure 1e）。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明最高強(qiáng)度峰從屬于閃鋅礦結(jié)構(gòu)中的（111）、（220）和（311）面。隨著In(Zn)P殼層的生長，CQDs的晶格常數(shù)逐漸變小，具有 InP材料的特征，因此在2θ角度上有明顯的移動(dòng)。用GaP和ZnS殼層包覆后，由于其殼層較薄，衍射峰的變化可以忽略不計(jì)。

Figure 2.  PVK為中間層的短波紅外發(fā)光二極管的器件結(jié)構(gòu)和性能（圖片來源：Adv. Mater.）

利用高亮度的InAs CQDs，作者設(shè)計(jì)并制備了ITO/ZnO/PVK/PEIE/CQDs/Poly-TPD/MoO₃/Ag結(jié)構(gòu)的LEDs器件（Figure 2a），各層的能級(jí)示意圖如Figure 2b所示。器件的電致發(fā)光位置在1006 nm處，半高峰寬（FWHM）為124 nm（Figure 2c）。數(shù)據(jù)表明器件具有非常低的0.6 V的開啟電壓，在1006 nm處的EQE達(dá)到了13.3%,平均EQE也可以達(dá)到11.5%。（Figure 2d-f）。同時(shí)，根據(jù)公式可以推算出器件的能量轉(zhuǎn)化效率超過10%（Figure 2g）。作者還測試了器件在連續(xù)運(yùn)行20 h后EQE數(shù)值仍可以穩(wěn)定在85%（Figure 2h）。

Figure 3. 有無PVK中間層的器件性能對(duì)比（圖片來源：Adv. Mater.）

Figure 3a表示有無PVK中間層的器件EQE的對(duì)比，電流-電壓數(shù)據(jù)曲線表明PVK層可有效提高器件性能（Figure 3b）。另外，作者還制備了純空穴ITO/CQDs/Poly-TPD/MoO₃/Ag結(jié)構(gòu)的器件和純電子ITO/ZnO/PEIE/CQDs/LiF/Ag結(jié)構(gòu)的器件，并將二者與ITO/ZnO/PEIE/CQDs/LiF/Ag器件結(jié)構(gòu)的電流-電壓曲線數(shù)據(jù)進(jìn)行對(duì)比（Figure 3c），從而說明PVK作為電子阻擋層可以有效降低電流密度。接下來，為了評(píng)估PVK中間層對(duì)CQDs光學(xué)性能的影響，作者比較了沉積在ZnO/PEIE和ZnO/PVK/PEIE表面上的CQDs的穩(wěn)態(tài)發(fā)射光譜。如Figure 3d所示，引入PVK中間層后的光致發(fā)光強(qiáng)度提高了約50%。同時(shí)，PVK夾層的引入也增加了光致發(fā)光壽命，抑制了非輻射復(fù)合。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，PVK有助于降低CQDs和ZnO之間電子的相互作用，從而減少了發(fā)光淬滅，使得LEDs的電致發(fā)光效率得到提高。