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ACS Nano:北大張艷鋒團隊新型超薄鎳基碲化物的制備及其自插層結(jié)構(gòu)研究中取得重要進展

來源:北京大學新聞網(wǎng)      2022-08-10
導讀:近日,北京大學張艷鋒教授課題組與合作者提出了一種有效的基于化學勢調(diào)制的、超高真空分子束外延制備策略,通過調(diào)控預沉積Ni金屬的完全(或部分)碲化過程,提供富Te(或富Ni)的化學勢環(huán)境,在Graphene/SiC(0001)基底上實現(xiàn)了從超薄1T-NiTe2到化學計量比可調(diào)的自插層NixTey(例如Ni3Te4, Ni5Te6)的調(diào)控制備。

拓撲狄拉克/外爾半金屬具有獨特的能帶結(jié)構(gòu)和新奇量子現(xiàn)象(如角度依賴的手性異常、線性磁阻、新奇超導和量子振蕩等),是近年來材料科學和凝聚態(tài)物理研究的熱點。據(jù)報道,過渡金屬碲化物NiTe2是一種新型的II型狄拉克半金屬,理論預測其狄拉克點離EF很近,且具有拓撲自旋極化的表面態(tài),可能誘導出新奇物性。然而,超薄NiTe2的可控制備,以及其在原子層厚度下的本征電子結(jié)構(gòu)和物理性質(zhì)探索還面臨極大挑戰(zhàn)。近年來研究發(fā)現(xiàn),在低維層狀材料的范德華間隙內(nèi)可以嵌入本體金屬原子,獲得化學計量比可調(diào)的全新晶體結(jié)構(gòu),形成超薄自插層式的共價材料,并可以實現(xiàn)對材料鐵磁性、電荷密度波、超導、量子反?;魻栃?yīng)等物性的有效調(diào)控。目前,對于該類自插層材料的可控合成、生長機理、微觀結(jié)構(gòu)與物性的構(gòu)效關(guān)系等基本科學問題的研究仍處在初步探索階段。

近日,北京大學張艷鋒教授課題組與合作者提出了一種有效的基于化學勢調(diào)制的、超高真空分子束外延制備策略,通過調(diào)控預沉積Ni金屬的完全(或部分)碲化過程,提供富Te(或富Ni)的化學勢環(huán)境,在Graphene/SiC(0001)基底上實現(xiàn)了從超薄1T-NiTe2到化學計量比可調(diào)的自插層NixTey(例如Ni3Te4, Ni5Te6)的調(diào)控制備。利用掃描隧道顯微鏡/隧道譜(STM/STS),在原子尺度下對NixTey進行原位原子/電子結(jié)構(gòu)表征及生長過程的研究發(fā)現(xiàn):在富Ni條件下,過量的Ni原子可以嵌入到單層NiTe2和Graphene基底之間的界面,以及NiTe2層間的范德華間隙中,占據(jù)八面體位點,獲得不同插層量如~66.7% (2/3層) Ni5Te6,50% (1/2層) Ni3Te4,對應(yīng)形成不同的平面超結(jié)構(gòu)(包括(√3 ×√3)R30°、2 × 1等超晶格)。

圖1. 原子級薄1T-NiTe2和自插層NixTey的可控制備。(a)Graphene/SiC(0001)基底上1T-NiTe2和自插層NixTey生長示意圖;(b)NixTey穩(wěn)定性與自金屬插層量關(guān)系圖;(c)Graphene基底表面單層鎳碲化合物島的大范圍STM圖像;(d-f)1T-NiTe2和自插層66.7%-Ni5Te6和50%-Ni3Te4的高分辨STM圖像及對應(yīng)的結(jié)構(gòu)側(cè)視圖。
圖2. 單層自插層NixTey原子結(jié)構(gòu)識別及其DFT理論計算結(jié)果。(a)Graphene基底上單層自插層NixTey結(jié)構(gòu)的俯視圖和側(cè)視圖;(b, c)Graphene基底表面單層NixTey島的大范圍和原子分辨STM圖像,形成(√3 ×√3)R30°超結(jié)構(gòu);(d, e)插層量為~33.3%的Ni2Te3結(jié)構(gòu)模型圖和對應(yīng)的STM形貌模擬圖;(f, g)插層量為~66.7%的Ni5Te6結(jié)構(gòu)模型圖和STM形貌模擬圖。
理論計算表明:Ni自插層原子的引入使得費米能級附近原子軌道雜化以及電子態(tài)密度的增強,預測了雙層50%自插層相的超導特性,以及由自插層效應(yīng)導致的電聲耦合強度的增強。這項工作對于插層機制和相態(tài)調(diào)控的研究提供了實驗依據(jù)和理論分析,為低維量子材料家族增加了新的研究體系,對于非范德華層狀材料的可控合成和應(yīng)用探索提供了新的思路。
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圖3. 二維自插層NixTey超導特性的理論計算研究。(a)雙層50%插層量NixTey的結(jié)構(gòu)模型圖;(b)雙層50%插層量NixTey超導轉(zhuǎn)變溫度計算;(c, d)雙層50%插層量NixTey的聲子色散和電聲耦合強度計算結(jié)果。
相關(guān)研究成果發(fā)表于《ACS Nano》(DOI: 10.1021/acsnano.2c05570),北京大學博士生潘雙嫄和洪敏是本論文共同第一作者,北京大學張艷鋒教授和暨南大學鄭飛鵬副教授是本論文的共同通訊作者。該項研究工作得到了國家自然科學基金委國家杰出青年科學基金、重大項目以及國家重點研發(fā)計劃等項目的資助。
原文鏈接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.2c05570
參考資料:https://news.pku.edu.cn/images/2022-08/edd9efc5311a4666a49bf299fea6e3ce.jpg


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