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Angew：西北大學(xué)韓英鋒課題組化學(xué)合成基于氮雜環(huán)卡賓基元的糾纏立方體

來源：西北大學(xué) 2022-07-22

導(dǎo)讀：近日，西北大學(xué)化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院韓英鋒教授課題組在功能化金屬卡賓組裝體的構(gòu)筑、后合成修飾等領(lǐng)域取得系列進(jìn)展的基礎(chǔ)上，利用不同橋連基團(tuán)（苯基、聯(lián)苯和亞甲基聯(lián)苯）的雙核金氮雜環(huán)卡賓配合物與H2S反應(yīng)得到三種不同的有機(jī)金屬配合物。相關(guān)研究結(jié)果發(fā)表在《德國應(yīng)用化學(xué)》（Angew. Chem. Int. Ed.）上。

“A-類型”立方體和的其他四種最簡(jiǎn)單立方體。

糾纏立方體和螺旋化合物的合成過程。

糾纏立方體的單晶分析。圖片均由論文作者提供

糾纏立方體具有典型的柏拉圖立方體的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)。2008年，數(shù)學(xué)家Hyde等人提出了五種糾纏立方體（即A-E）的圖理論。

雖然糾纏立方體的圖形已經(jīng)被提出，但是迄今為止通過化學(xué)合成這些糾纏立方體的例子極少，甚至最簡(jiǎn)單的“A-類型”糾纏立方體的合成仍是極大挑戰(zhàn)。隨著超分子化學(xué)的快速發(fā)展，利用有機(jī)連接子和金屬節(jié)點(diǎn)的配位驅(qū)動(dòng)自組裝可以實(shí)現(xiàn)結(jié)構(gòu)復(fù)雜和功能多樣的超分子體系的精準(zhǔn)構(gòu)筑。相比于廣泛使用的Werner型配體外，氮雜環(huán)卡賓（NHC）配體作為一種新型超分子體系結(jié)構(gòu)基元，由于豐富的氮雜環(huán)類型和骨架易修飾等優(yōu)勢(shì)，被認(rèn)為是構(gòu)筑有機(jī)金屬超分子組裝體的潛在功能配體。

近日，西北大學(xué)化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院韓英鋒教授課題組在功能化金屬卡賓組裝體的構(gòu)筑、后合成修飾等領(lǐng)域取得系列進(jìn)展的基礎(chǔ)上，利用不同橋連基團(tuán)（苯基、聯(lián)苯和亞甲基聯(lián)苯）的雙核金氮雜環(huán)卡賓配合物與H2S反應(yīng)得到三種不同的有機(jī)金屬配合物。他們研究發(fā)現(xiàn)：當(dāng)雙核金氮雜環(huán)卡賓配合物的中心橋連單元為聯(lián)苯時(shí)，其與H2S反應(yīng)形成“A-類型”糾纏金屬立方體b；當(dāng)雙核金氮雜環(huán)卡賓配合物的中心橋連基團(tuán)為更短的苯基或者更長且柔性的亞甲基聯(lián)苯時(shí)，在相同條件下與H2S反應(yīng)時(shí)，其產(chǎn)物為簡(jiǎn)單的螺旋化合物a, c。

他們又通過X-射線單晶衍射證實(shí)了糾纏金屬立方體b的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)和組成。b的分子結(jié)構(gòu)由八個(gè)金-硫簇單元[(μ3-S)Au3]+和十二個(gè)雙齒NHC配體組成。在拓?fù)浞治鲋?，將雙齒NHC配體用股線表示，[(μ3-S)Au3]+單元簡(jiǎn)化為球，可以發(fā)現(xiàn)八個(gè)雙齒NHC配體和金(I)硫簇單元形成了互鎖的金屬環(huán)。其他四個(gè)氮雜環(huán)卡賓配體在這兩個(gè)互鎖金屬環(huán)之間纏繞。該拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)正是科學(xué)家預(yù)測(cè)“A-類型”的糾纏立方體模型的例證。分子內(nèi)作用力分析展示了苯環(huán)與相鄰配體之間存在CH···π相互作用，糾纏金屬立方體的形成是通過多個(gè)π-π/CH···π相互作用和相對(duì)強(qiáng)的CNHC-金屬-雜原子配位的協(xié)同作用實(shí)現(xiàn)的。

上述研究結(jié)果近日發(fā)表在《德國應(yīng)用化學(xué)》（Angew. Chem. Int. Ed.）。據(jù)該領(lǐng)域相關(guān)專家認(rèn)為，該工作不僅豐富了分子納米拓?fù)鋷?，而且為從?jiǎn)單的金屬氮雜環(huán)卡賓結(jié)構(gòu)單元合成高度糾纏的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)提供了方法，并為它們的進(jìn)一步應(yīng)用奠定了基礎(chǔ)。

博士研究生馬莉莉和李陽為論文共同第一作者，孫麗英博士和韓英鋒教授為論文共同通訊作者。

論文相關(guān)信息：https://doi.org/10.1002/anie.202208376

原文鏈接：https://news.sciencenet.cn/htmlnews/2022/7/483099.shtm?bsh_bid=5787275195

參考資料：https://www.nwu.edu.cn/info/1192/27906.htm

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