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近幾年來(lái)，隨著人們對(duì)微液滴化學(xué)認(rèn)識(shí)的逐漸深入，微液滴化學(xué)已經(jīng)成為當(dāng)下熱門研究領(lǐng)域。水微液滴呈現(xiàn)出了不同于體相溶液的奇妙性質(zhì)。在微液滴中，一些反應(yīng)會(huì)被加速百萬(wàn)倍;一些原本在體相中不會(huì)發(fā)生的反應(yīng)會(huì)變得可以進(jìn)行。在這些微液滴中的神奇現(xiàn)象中，最令世界震驚和著迷的無(wú)疑是羥基自由基的自發(fā)生成（驚人發(fā)現(xiàn)：冷凝水滴會(huì)自發(fā)生成雙氧水，地球上的氧氣可能是這么來(lái)的?。?。多位科學(xué)家提出，微液滴氣液界面存在高達(dá)109 V/m的極高電場(chǎng)，該電場(chǎng)可以撕裂氫氧根，生成羥基自由基和自由電子。在此前的研究中，羥基自由基被發(fā)現(xiàn)可以重新組合生成雙氧水，也可以用于氧化別的有機(jī)分子。但是僅僅由水分散成小水滴就可以自發(fā)生成羥基自由基顯得有些不可思議，這些研究在國(guó)際上引發(fā)了一些爭(zhēng)議。（跟八院院士叫板！水滴能自發(fā)形成H?O?？專家發(fā)文質(zhì)疑；水滴究竟能不能自發(fā)生成H?O?？面對(duì)質(zhì)疑，八院院士Zare教授用一篇JACS回應(yīng)?。?/p>

因?yàn)榱u基自由基不帶電荷，而且反應(yīng)活性極強(qiáng)，妨礙了它的觀測(cè)，所以以往對(duì)這一結(jié)果的論證，都采取的是間接觀測(cè)的方式，缺少對(duì)羥基自由基的直接觀測(cè)。為了進(jìn)一步回應(yīng)上述的國(guó)際爭(zhēng)議，在本項(xiàng)研究中，張新星研究員，Zare教授采用鞘氣噴霧的方式，產(chǎn)生水微液滴，在質(zhì)譜中直接觀測(cè)到了與水合陽(yáng)離子結(jié)合的羥基自由基(OH?--H3O+)（圖1a，1b），并且用兩個(gè)常見(jiàn)的羥基自由基捕獲劑咖啡因和褪黑素捕捉到了羥基自由基。

圖1 微液滴羥基自由基可以以O(shè)H?--H3O+的形式存在

在文章中，作者指出，當(dāng)增大了鞘氣氣壓時(shí)，微液滴的體積會(huì)減小，檢測(cè)到的微液滴中OH?--H3O+的信號(hào)也在隨之增強(qiáng)。這表明，微液滴的表面體積比在羥基自由基的形成中具有重要意義。作者還采用氘代水重復(fù)上述實(shí)驗(yàn)，結(jié)果印證了羥基自由基的存在。（圖1c、1d）

作者使用咖啡因和褪黑素，兩個(gè)常見(jiàn)的羥基自由基捕獲劑證明羥基自由基的存在。反應(yīng)產(chǎn)物結(jié)果顯示，咖啡因和褪黑素都被羥基自由基氧化。值得一提的是，咖啡因在被羥基自由基氧化后，又被氧氣進(jìn)一步氧化。之前這一反應(yīng)僅在理論計(jì)算中被預(yù)測(cè)到，這是它首次由實(shí)驗(yàn)證實(shí)。 以上產(chǎn)物的結(jié)構(gòu)信息均通過(guò)二級(jí)質(zhì)譜中的誘導(dǎo)碰撞解離方式得到證明。（圖2）

圖2 使用咖啡因和褪黑素捕獲羥基自由基

圖3 使用咖啡因和褪黑素捕獲羥基自由基的機(jī)理

微液滴化學(xué)大事件

參考資料：https://chem.nankai.edu.cn/2022/0714/c24075a462759/page.htm