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Science廈大成康團隊在金屬-分子篩雙功能催化劑的研究進展
來源：廈門大學化學化工學院 2022-07-11
導讀：近日，廈門大學化學化工學院成康副教授與荷蘭烏特勒支大學Krijn de Jong教授合作，利用納米尺度調(diào)控金屬-酸性位空間分布策略極大限度地提升了雙功能催化劑中貴金屬的利用效率，相關(guān)研究成果以“Maximizing noble metal utilization in solid catalysts by control of nanoparticle location”為題在線發(fā)表于Science（DOI: 10.1126/science.abn8289）。
貴金屬催化劑廣泛應(yīng)用于能源化工和環(huán)境保護領(lǐng)域，例如汽車尾氣凈化、氫燃料電池、石油煉制、生物質(zhì)及固體廢棄物的轉(zhuǎn)化利用等。由于貴金屬價格高且儲量有限，降低催化劑中貴金屬用量一直是催化領(lǐng)域的重大挑戰(zhàn)。在工業(yè)上，金屬Pt常與酸性分子篩組成雙功能催化劑，用于催化直鏈烷烴加氫異構(gòu)化為支鏈烷烴，提升汽油的辛烷值和安定性。該反應(yīng)過程包含直鏈烷烴脫氫至直鏈烯烴(金屬催化) →直鏈烯烴異構(gòu)為支鏈烯烴(酸催化) →支鏈烯烴加氫為支鏈烷烴(金屬催化)三個步驟。為完成該金屬-酸雙功能串聯(lián)反應(yīng)，工業(yè)催化劑需要具有足夠高的金屬/酸性位比例，通常要求Pt負載量高于0.2%（質(zhì)量分數(shù)），限制了催化劑的成本。金屬與酸兩種活性位之間的空間距離對雙功能催化反應(yīng)性能具有顯著影響。一般認為，雙活性位之間的距離“越近越好”。因此，此前的研究中通常將Pt置于酸性分子篩的孔道內(nèi)部。作者意外發(fā)現(xiàn)，在納米尺度將Pt落位于分子篩的孔道外部，烷烴加氫異構(gòu)性能得到明顯提升，而將Pt置于分子篩孔道內(nèi)會促進烷烴裂解等副反應(yīng)。基于該發(fā)現(xiàn)，作者進一步調(diào)控Pt在工業(yè)級雙功能催化劑中的落位和Pt負載量，發(fā)現(xiàn)烯烴異構(gòu)化步驟主要發(fā)生于分子篩的孔口位置。進而，通過將Pt精準落位于分子篩的孔口處，僅使用質(zhì)量分數(shù)為0.01%的Pt負載量即可與分子篩酸性位高效協(xié)同催化烷烴加氫異構(gòu)，相比工業(yè)催化劑降低一個數(shù)量級，實現(xiàn)了貴金屬Pt利用率的最大化。這一研究結(jié)果揭示了在納米尺度合理排布貴金屬和酸性位的空間位置，可有效提高貴金屬的原子利用效率，為金屬-分子篩雙功能催化劑的理性設(shè)計提供了新的思路。Krijn de Jong教授是多相催化和工業(yè)催化領(lǐng)域的國際著名學者，固體表面物理化學國家重點實驗國際顧問委員會委員。成康副教授曾于2017-2020期間在Krijn de Jong教授課題組從事博士后研究工作。該工作在Krijn de Jong教授的指導下，主要由成康副教授和博士研究生Luc C. J. Smulders完成，并在英國石油公司（bp）完成放大驗證，原位XPS實驗由我院鄭燕萍工程師完成。該研究工作得到國家重點研發(fā)計劃（2020YFB0606401）和廈門大學南強青年拔尖人才計劃等資助。
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