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CCS Chem.中大賈建華、童明良團(tuán)隊(duì)在銀納米團(tuán)簇的可控合成及其電催化研究方面取得最新進(jìn)展

來(lái)源：中山大學(xué)化學(xué)學(xué)院      2022-07-06
導(dǎo)讀：近日，光電分子團(tuán)簇課題組報(bào)道了一例由大體積硫醇和氯離子共同保護(hù)的銀納米團(tuán)簇Ag213(Adm-S)44Cl33（Adm-S為硫醇配體；該Ag213團(tuán)簇的晶體結(jié)構(gòu)如圖1所示）。研究成果以“Bulky Thiolate-Protected Silver Nanocluster Ag213(Adm-S)44Cl33 with Excellent Electrocatalytic Performance toward Oxygen Reduction”為題，在線發(fā)表在中國(guó)化學(xué)會(huì)旗艦期刊CCS Chemistry上。
配體保護(hù)的原子級(jí)精確的金/銀納米團(tuán)簇因其獨(dú)特的納米尺寸表現(xiàn)出優(yōu)良的物理化學(xué)性能，在光、電、磁學(xué)以及催化等領(lǐng)域倍受關(guān)注。與金納米團(tuán)簇相比，銀納米團(tuán)簇由于金屬銀的高活性導(dǎo)致穩(wěn)定性差且結(jié)晶困難，在原子水平上的可控合成及性質(zhì)探究仍具有挑戰(zhàn)性。

近日，光電分子團(tuán)簇課題組報(bào)道了一例由大體積硫醇和氯離子共同保護(hù)的銀納米團(tuán)簇Ag213(Adm-S)44Cl33（Adm-S為硫醇配體；該Ag213團(tuán)簇的晶體結(jié)構(gòu)如圖1所示）。單晶X-射線結(jié)構(gòu)解析結(jié)果表明，Ag213由中心金屬核Ag116和外部保護(hù)層Ag97(Adm-S)44Cl21組成，金屬核Ag116具有三層俄羅斯套娃結(jié)構(gòu)Ag7@Ag32@Ag77。整個(gè)團(tuán)簇的直徑達(dá)2.75納米。據(jù)我們所知，這是目前報(bào)道的第三大銀納米團(tuán)簇。較低的團(tuán)簇表面硫覆蓋率（~45%）賦予Ag213較高的催化活性?；钚蕴控?fù)載的Ag213納米團(tuán)簇表現(xiàn)出優(yōu)異的電催化氧還原性能，Eonset和E1/2值分別為0.89 V和0.72 V，接近商用Pt/C催化劑。對(duì)于含有上百個(gè)金屬原子的銀納米團(tuán)簇來(lái)說(shuō)，這是首次有關(guān)電催化氧還原研究的相關(guān)報(bào)道。
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圖1. Ag213的晶體結(jié)構(gòu)和電催化氧還原示意圖
鹵素離子在團(tuán)簇的合成中扮演重要角色。氯離子有助于獲得Ag213和Ag56(Adm-S)33Cl16（Ag56Cl），而溴離子有利于Ag56(Adm-S)33Br16的形成。紫外光譜在454 nm的強(qiáng)吸收帶表明Ag213具有金屬性以及表面等離子體共振吸收行為；而Ag56Cl具有分子吸收特性。這項(xiàng)工作為大尺寸金屬納米團(tuán)簇的合成及其電催化劑的開(kāi)發(fā)提供了很好的研究實(shí)例。
上述研究成果以“Bulky Thiolate-Protected Silver Nanocluster Ag213(Adm-S)44Cl33 with Excellent Electrocatalytic Performance toward Oxygen Reduction”為題，在線發(fā)表在中國(guó)化學(xué)會(huì)旗艦期刊CCS Chemistry上。論文第一作者為中山大學(xué)化學(xué)學(xué)院博士研究生施晨光，論文通訊作者為中山大學(xué)化學(xué)學(xué)院賈建華副教授和童明良教授。該研究得到國(guó)家自然科學(xué)基金的資助支持。中山大學(xué)化學(xué)學(xué)院李光琴教授和測(cè)試中心朱新海老師為本工作關(guān)鍵分子結(jié)構(gòu)的質(zhì)譜分析和催化性能表征給予了重要支持。

論文信息：

Chen-Guang Shi, Jian-Hua Jia*, Yaling Jia, Guangqin Li and Ming-Liang Tong*, Bulky Thiolate-Protected Silver Nanocluster Ag213(Adm-S)44Cl33 with Excellent Electrocatalytic Performance toward Oxygen Reduction, CCS Chem. 2022, DOI: 10.31635/ccschem.022.202201960.

全文鏈接：

https://www.chinesechemsoc.org/doi/epdf/10.31635/ccschem.022.202201960

參考資料：https://ce.sysu.edu.cn/zh-hans/article/8292


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