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圖1.以Ti₈Ph簇為鈦源，結(jié)合單模微波輔助加熱和三次生長(zhǎng)制備富配位缺陷MIL-125膜示意圖

要點(diǎn)1. 以Ti₈(μ₂-O)₈(OOCC₆H₅)₁₆團(tuán)簇作為MIL-125膜鈦金屬源，不僅降低了反應(yīng)溫度，還同時(shí)增加了骨架內(nèi)配位缺失數(shù)目，提升了CO₂/N₂吸附選擇性。

要點(diǎn)2. 單模微波加熱與三次生長(zhǎng)相結(jié)合，促進(jìn)MIL-125膜沿c-軸方向優(yōu)先外延生長(zhǎng)，同時(shí)有效降低了膜內(nèi)晶間隙缺陷數(shù)目，使MIL-125膜更加連續(xù)致密。

圖2. (a-c) MIL-125-TG形貌表征；(d-e) MIL-125-TG氣體分離性能；(g-i) MIL-125-TG氣體分離性能與2008的Robeson上限；(j) MIL-125-TG與原始MOF膜在相同條件下CO₂/N₂分離性能比較。(k-l) MIL-125-TG與原始3D MOF膜在相同條件下H₂/N₂和H₂/CH₄分離性能比較。

要點(diǎn)3.具有較高骨架內(nèi)配位缺失數(shù)目的MIL-125膜表現(xiàn)出優(yōu)異和多樣化的氣體分離性能。最優(yōu)條件下制備的MIL-125膜其CO₂/N₂理想選擇性高達(dá)38.7，超過了目前相同測(cè)試條件下所有多晶MOF膜材料。此外，其H₂/N₂和H₂/CH₄理想選擇性分別達(dá)到64.9和40.7，均超越了相應(yīng)的Robeson氣體分離膜性能上限，在今后實(shí)際的氣體分離應(yīng)用中前景廣闊。

本工作中提出的利用metal-oxo簇合物作為金屬源的新理念，預(yù)期將對(duì)其它類型的高性能MOF膜制備有一定借鑒意義。

論文信息：

Chen Wang, Yanwei Sun, Libo Li, Rajamani Krishna, Taotao Ji, Sixing Chen, Jiahui Yan, Yi Liu.*Titanium-Oxo Cluster Assisted Fabrication of a Defect-Rich Ti-MOF Membrane Showing Versatile Gas-Separation Performance (Hot Paper) Angewandte Chemie International Edition,2022, e20220366.

文章第一作者為大連理工大學(xué)博士研究生王晨，通訊作者為大連理工大學(xué)化工學(xué)院劉毅教授。