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圖. PdCu@Cu2O的微觀結構及動態(tài)變化

早在2015年，鄭南峰課題組通過氫化物輔助的方法在Pd超薄納米片上沉積不同量的Cu制備了系列具不同Cu/Pd比例的Pd@Cu核殼納米片，所合成的雙金屬納米片對苯乙炔半加氫反應具有很好的催化活性和選擇性，同時也發(fā)現(xiàn)有幾個“反?！钡默F(xiàn)象。經過多個課題組（實驗、理論和表征）7年的通力合作，以單晶表面和納米晶體作為模型催化劑，終于破解了Cu修飾Pd形成的獨特微觀結構及其同時提升催化活性、選擇性和穩(wěn)定性的作用機制。

實驗和理論研究表明，Pd催化劑上Cu修飾具有三重效應：1）表層Cu氧化為具有微孔的Cu2O，與金屬基底構成了2D Cu2O/Pd活性界面；2）苯乙炔與Cu2O缺陷位相互作用形成的Cu(I)-C≡CPh配合物穩(wěn)定了2D Cu2O/Pd界面；3）內層的Cu(0)與Pd合金化，削弱了氫原子的吸附，提升了加氫催化活性。這種獨特的2D Cu2O/Pd界面，顯著提升了選擇加氫反應的活性、選擇性和穩(wěn)定性，為金屬/載體界面調控提供了一個新的維度。在相關催化機理認識的基礎上，研究團隊通過對商業(yè)的Pd/C催化劑進行Cu沉積、空氣氧化和苯乙炔表面配位處理等步驟，成功制備了對炔類化合物半加氫有優(yōu)越選擇性和活性的PdCu@Cu2O-C≡CPh/C實用型催化劑。

該工作在鄭南峰教授、傅鋼教授和楊帆教授的共同指導下完成。其中，實驗部分主要由廈門大學博士后劉錕隆完成，理論計算部分由廈門大學博士后江麗芝（現(xiàn)為福建師范大學海峽柔性電子（未來科技）研究院副教授）完成，STM部分由大連化物所黃武根博士完成，拉曼譜學分析由廈門大學李劍鋒教授課題組完成。研究工作得到國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學基金、“科學探索獎”和中國博士后科學基金的支持。

論文鏈接：https://doi.org/10.1038/s41467-022-30327-2

參考資料：https://news.xmu.edu.cn/info/1045/52838.htm