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電動(dòng)汽車(chē)市場(chǎng)的快速增長(zhǎng)對(duì)新一代高能量密度、高安全性的鋰電池提出了嚴(yán)格的要求。然而，實(shí)現(xiàn)這一目標(biāo)仍面臨重大挑戰(zhàn)。例如，液體電解質(zhì)易燃、易揮發(fā)，帶來(lái)嚴(yán)重的安全隱患。此外，由于電解質(zhì)的氧化穩(wěn)定性不足，循環(huán)過(guò)程中在正極/電解質(zhì)界面發(fā)生的嚴(yán)重寄生反應(yīng)會(huì)降低電池性能，特別是匹配高壓富鎳三元正極時(shí)。電解質(zhì)的多尺度寄生自由基反應(yīng)不僅會(huì)降低電池性能，還會(huì)引發(fā)火災(zāi)。因此從根本上阻斷自由基反應(yīng)是同時(shí)改善電池性能和安全性的明智策略。本文為未來(lái)的研究提供了新的視角，有助于加速耐高壓高安全聚合物電解質(zhì)的研究及實(shí)際應(yīng)用。

本工作通過(guò)簡(jiǎn)單的一步沉淀聚合，利用單寧酸和六氯環(huán)三磷腈合成具有光滑表面的典型球體HT，平均粒徑為192 nm，其小尺寸便于浸入隔膜和電極中以構(gòu)建完整而緊密的界面。在電解質(zhì)與高壓正極匹配時(shí)，HT產(chǎn)生的氫自由基能有效湮滅電解質(zhì)電化學(xué)氧化形成的自由基，從而達(dá)到抑制電解質(zhì)氧化的目的。此外，均勻分布的HT與PEGGPE相互作用，將顯著影響電解質(zhì)對(duì)Li+擴(kuò)散特性。HT降低了Li+傳輸?shù)幕罨芗白杩?，提高了擴(kuò)散系數(shù)，并且與陰離子相互作用提升了Li+遷移數(shù)，這有利于緩解鋰枝晶的發(fā)展，展示出對(duì)鋰金屬的優(yōu)良匹配性。因此，當(dāng)HT顆粒添加進(jìn)聚合物電解質(zhì)中后，電池性能表現(xiàn)優(yōu)異。所組裝的NCM811//Li電池在1 C下200次循環(huán)后容量保持率為85.3%，組裝的LiFePO4//Li電池在1 C下400次循環(huán)后容量保持率為96.4%。由于制備工藝簡(jiǎn)單，PEGGPE@HT有望實(shí)現(xiàn)大規(guī)模制造，NCM811//石墨軟包全電池也具有出色的循環(huán)穩(wěn)定性。有趣的是，即使與高負(fù)載NCM811正極（>10 mg cm-2）和~50 μm 的薄鋰負(fù)極匹配時(shí)，PEGGPE@HT仍然可以表現(xiàn)出非凡的電化學(xué)性能。此外，PEGGPE@HT具有阻燃性，可以賦予軟包電池更高的防火安全性。更高的熱穩(wěn)定性和類(lèi)固體的特性賦予了PEGGPE@HT軟包電池出色的抗機(jī)械濫用性能。本工作為構(gòu)建具有高能量密度和高安全性的鋰電池提供了一種可行度高的解決方案。

本文共同第一作者為博士生朱濤和碩士生劉國(guó)慶，張勝教授為本文通訊作者，北京化工大學(xué)為第一完成單位。本研究工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃等項(xiàng)目的資助。

文章信息：Tao Zhu, Guoqing Liu, Dongli Chen, Jinxuan Chen, Peng Qi, Jun Sun, Xiaoyu Gu, Sheng Zhang. Constructing flame-retardant gel polymer electrolytes via multiscale free radical annihilating agents for Ni-rich lithium batteries, Energy Storage Mater. 2022, 50, 495-504.

全文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.ensm.2022.05.051

參考資料：https://cmse.buct.edu.cn/2022/0605/c4116a169052/page.htm