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同濟(jì)大學(xué)張弛院士研究團(tuán)隊以氧氟化物為研究對象，提出了一種富集高電負(fù)性氟陰離子調(diào)控能帶結(jié)構(gòu)的分子設(shè)計策略，設(shè)計創(chuàng)制了一例具有寬帶隙和強倍頻響應(yīng)的日盲紫外非線性光學(xué)晶體材料K5(NbOF4)(NbF7)2 (KNOF)。相關(guān)成果“Ultrawide Bandgap and Outstanding Second-Harmonic Generation Response by a Fluorine Enrichment Strategy at a Transition-Metal Oxyfluoride Nonlinear Optical Material” (過渡金屬氟氧化物非線性光學(xué)材料實現(xiàn)了超寬能帶和強的二次諧波響應(yīng))5月17日以通訊形式發(fā)表于國際化學(xué)權(quán)威學(xué)術(shù)期刊《德國應(yīng)用化學(xué)》(Angew. Chem. Int. Ed., 2022, e202203104)，并被Angewandte Chemie編輯委員會遴選為期刊的封面文章(Angew. Chem. Int. Ed., 2022, e202206423)。

在這項研究中，張弛院士研究團(tuán)隊首次提出了富集氟陰離子以調(diào)控能帶結(jié)構(gòu)的分子設(shè)計策略，創(chuàng)制了一例分子結(jié)構(gòu)中氟氧比高達(dá)18:1的過渡金屬氧氟化物KNOF，探討了過渡金屬中心氧氟多面體對晶體材料結(jié)構(gòu)、帶隙和二次諧波性能的重要影響。從分子結(jié)構(gòu)角度出發(fā)，高的氟氧比有利于消除過渡金屬中心多面體中的氧氟無序，從而導(dǎo)致過渡金屬中心多面體的長程有序排列，促使非中心對稱結(jié)構(gòu)的形成。而基于材料光學(xué)性能觀點，過渡金屬中心多面體中未被取代的氧原子可以作為一種結(jié)構(gòu)導(dǎo)向劑，使過渡金屬中心多面體優(yōu)先在同一方向上產(chǎn)生極化，誘導(dǎo)分子體系產(chǎn)生強的倍頻響應(yīng)。鑒于材料價帶頂部的主要貢獻(xiàn)來源于氟2p電子軌道，當(dāng)過渡金屬中心多面體中的氧位被更高電負(fù)性的氟離子部分甚至全部取代后，會使得價帶頂部向較低的能量處移動，從而導(dǎo)致帶隙的拓寬。

張弛研究團(tuán)隊通過單晶X射線衍射結(jié)構(gòu)分析，揭示了KNOF分子結(jié)構(gòu)中富極氟陰離子的[NbO2F4]和[NbF7]金屬鈮中心多面體對材料線性和二階非線性光學(xué)性能的影響機(jī)制。氟陰離子充當(dāng)了化學(xué)“剪刀”，使得結(jié)構(gòu)由一維的[NbO2F4]∞鏈和分離的[NbF7]多面體構(gòu)成，進(jìn)而有效地降低了結(jié)構(gòu)的維度。受到二階姜-泰勒效應(yīng)的影響，鈮陽離子形成了部分氟化的[NbO2F4]八面體和完全氟化的[NbF7]多面體。這些畸變的多面體沿著c軸一致對齊排列，有利于產(chǎn)生大的倍頻效應(yīng)。在鈮中心多面體中，增加氟氧比例，可以抑制以氧2p電子軌道為主的價帶頂部向高能量處移動。KNOF中的氟氧比遠(yuǎn)高于其它過渡金屬氧氟化物，這種富氟環(huán)境不僅削弱了[NbO2F4]基團(tuán)中鈮陽離子與氧之間的相互作用，而且也促使結(jié)構(gòu)形成有序且完全氟化的[NbF7]基團(tuán)，這兩種富氟基團(tuán)都拓寬了紫外光的透明范圍。研究團(tuán)隊還進(jìn)一步運用第一性原理理論模擬計算，深入探討并闡明了KNOF可同時實現(xiàn)強倍頻效應(yīng)和寬帶隙的內(nèi)在物理機(jī)制，闡釋了強倍頻效應(yīng)主要原因是高度扭曲的部分氟化[NbO2F4]和完全氟化[NbF7F4]多面體的有序排列，而寬帶隙來源于材料結(jié)構(gòu)中高度氟化的過渡金屬中心多面體。該無機(jī)晶體KNOF兼具寬的光學(xué)帶隙(5.88 eV, 對應(yīng)于紫外吸收截止邊211 nm日盲紫外區(qū))和強的倍頻響應(yīng)(4.0 × KH2PO4 @ 1064 nm)，以及適中的雙折射率(0.07 @ 546 nm)。該研究為探索短波紫外透過的二階非線性光學(xué)晶體材料提供了一種新的研究設(shè)計思路。

日前，張弛院士研究團(tuán)隊還以非π-共軛硫酸鹽為研究對象，提出了一種復(fù)合陽離子鹽策略，構(gòu)建了一例具有強倍頻效應(yīng)的稀土基硫酸鹽深紫外二階非線性光學(xué)晶態(tài)材料。相關(guān)成果“A Lanthanum Ammonium Sulfate Double Salt with a Strong SHG Response and Wide Deep-UV Transparency”(一種具有強倍頻響應(yīng)和寬深紫外透過的硫酸鑭銨復(fù)合鹽)日前以通訊形式在線發(fā)表于《德國應(yīng)用化學(xué)》(Angew. Chem. Int. Ed., 2022, 61(6), e202115855)。

上述系列研究工作得到了國家自然科學(xué)基金重點項目、教育部創(chuàng)新團(tuán)隊、科技部重點領(lǐng)域創(chuàng)新團(tuán)隊、教育部-國家外專局高等學(xué)校學(xué)科創(chuàng)新計劃和上海市教委科創(chuàng)計劃重點項目等的支持，張弛院士為論文的通訊作者，我院博士研究生吳天輝和吳超副教授為論文的第一作者，黃智鵬教授參加了相關(guān)研究工作。

封面和兩篇文章鏈接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202206423

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202203104

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202115855

參考資料：https://chemweb.#edu.cn/info/1158/5647.htm