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為此，北京化工大學(xué)化學(xué)工程學(xué)院馬志勇副教授課題組通過簡單的3步反應(yīng)成功合成了力致變色力敏基團(tuán) PhMz-4OH，并進(jìn)一步以交聯(lián)劑的形式引入交聯(lián)聚氨酯中得到一系列具有濃度梯度的聚氨酯PhMz-4OH@PUs，詳細(xì)研究了聚氨酯的力致變色行為并結(jié)合控制實(shí)驗(yàn)給出詳細(xì)機(jī)理（圖一）

圖一：PhMz-4OH的合成路徑及其力致變色機(jī)理

該文合成了一種基于ESIPT的新型力敏基團(tuán)PhMz-4OH，它在聚氨酯中表現(xiàn)出實(shí)時(shí)和可逆的力致變色（圖二）。力致變色的機(jī)理實(shí)質(zhì)是力調(diào)控PhMz-4OH中質(zhì)子給體與質(zhì)子受體二面角的扭轉(zhuǎn)，包括力誘導(dǎo)聚集體解離和力直接作用于分子這兩個(gè)過程的二面角的變化。可將濃度依賴的力致變色分為兩部分：對(duì)于 PhMz-4OH 含量低（≤ 0.36 mol%）的 PhMz-4OH@PU，PhMz-4OH 不聚集，醇式發(fā)射的相對(duì)強(qiáng)度與酮式發(fā)射的相對(duì)強(qiáng)度的比值（IE/IK）隨其濃度增加而降低應(yīng)歸因于聚合物基質(zhì)（內(nèi)應(yīng)力）的限制，因?yàn)橥桨l(fā)射在稀溶液（單分子）中占主導(dǎo)地位。拉伸下，IE/IK的增加歸因于力引起的二面角扭轉(zhuǎn)。對(duì)于 PhMz-4OH 含量高（＞ 0.36 mol%）的 PhMz-4OH@PU，當(dāng) PhMz-4OH 濃度增加時(shí)，PhMz-4OH 會(huì)聚集，反映在酮式發(fā)射的紅移上。同時(shí)，分子聚集的發(fā)生進(jìn)一步導(dǎo)致IE/IK下降。拉伸時(shí)可能發(fā)生兩個(gè)階段：首先，聚集體解離，酮式發(fā)射帶藍(lán)移，IE/IK增加。在聚集體解離的同時(shí)，質(zhì)子供體和受體之間的二面角增大，導(dǎo)致酮式發(fā)射帶移動(dòng)，IE/IK增大。其次，當(dāng)對(duì)單分子進(jìn)一步施加力時(shí)，力引起的二面角扭轉(zhuǎn)進(jìn)一步增加，導(dǎo)致IE/IK增加。該研究豐富了基于非共價(jià)鍵/相互作用的力致變色力敏基團(tuán)的種類，為實(shí)際應(yīng)用中實(shí)時(shí)應(yīng)力/應(yīng)變探測(cè)奠定了基礎(chǔ)。

圖二： PhMz-4OH@PU力致變色的定量分析

相關(guān)研究成果近期以“Polymer Mechanochromism from Force-tuned Excited State Intramolecular Proton Transfer”為題發(fā)表在化學(xué)頂尖期刊Journal of the American Chemical Society上 (IF = 15.419)。北京化工大學(xué)博士研究生胡歡為本論文的第一作者。北京化工大學(xué)馬志勇副教授為論文的唯一通訊作者。該研究得到國家自然科學(xué)基金、北京市自然科學(xué)基金、北京化工大學(xué)大科學(xué)計(jì)劃的資助，得到有機(jī)無機(jī)復(fù)合材料國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室的大力支持。

論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c03056

參考資料：https://chem.buct.edu.cn/2022/0604/c5051a169034/page.htm