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圖1、構(gòu)建耐氧性光氧化還原催化驅(qū)動的一氧化氮遞送體系。

近期，胡進(jìn)明課題組與劉世勇教授課題組和肖石燕課題組開展合作，報(bào)道了一種耐氧型光氧化還原催化調(diào)控NO釋放的策略，并成功用于細(xì)菌感染治療。以紫外光吸收N,N′-二亞硝基-1,4-苯二胺類光響應(yīng)NO釋放分子 (BNN-NO2和BNN) 作為研究對象；研究表明，BNN-NO2和BNN在可見光 (500 nm) 輻照下被光催化劑三(2-苯基吡啶)合銥 (fac-Ir(ppy)3) 激活并釋放NO。有趣的是，NO釋放后BNN-NO2和BNN可自發(fā)轉(zhuǎn)化為相應(yīng)的醌二亞胺 (QDI) 結(jié)構(gòu)，原位清除產(chǎn)生的活性氧 (ROS)，實(shí)現(xiàn)了獨(dú)特的氧氣耐受性能。雖然光氧化還原催化已廣泛用于有機(jī)合成中，但在生理環(huán)境下利用光氧化還原催化反應(yīng)激活生物活性分子仍然面臨巨大挑戰(zhàn)——由于生理環(huán)境的復(fù)雜性，光氧化還原催化反應(yīng)往往受到周圍生物分子的影響 (如氧氣會嚴(yán)重淬滅光催化劑的激發(fā)態(tài))。

圖2、光氧化還原催化觸發(fā)一氧化氮釋放實(shí)現(xiàn)細(xì)胞膜超極化和菌膜滲透性增強(qiáng)，有效殺滅耐甲氧西林金黃色葡萄球菌 (MRSA)。

研究人員通過共聚將BNN-NO2或BNN引入兩親性嵌段聚合物中，負(fù)載光催化劑fac-Ir(ppy)3后可得到均勻膠束納米粒子。在可見光輻照下，在無需額外添加氧氣清除劑的條件下成功實(shí)現(xiàn)了NO的觸發(fā)釋放，同時伴隨著水中溶解氧含量的自發(fā)下降。體外抗菌實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：該NO釋放膠束可使細(xì)菌膜電位超極化并增加細(xì)菌膜滲透性從而達(dá)到殺滅細(xì)菌的效果。在小鼠全皮層細(xì)菌感染創(chuàng)傷模型中，光氧化還原催化觸發(fā)NO釋放可有效治療耐甲氧西林金黃色葡萄球菌 (MRSA) 傷口感染并促進(jìn)傷口愈合。本工作為探索光氧化還原催化的生物醫(yī)學(xué)應(yīng)用提供了有益參考，其獨(dú)特的氧氣耐受性有效避免了生理環(huán)境下氧對光氧化還原催化的不利影響。

上述研究工作得到了國家自然科學(xué)基金委、科技部重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃和中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)培育基金等資助。

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