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高級(jí)氧化技術(shù)以產(chǎn)生具有強(qiáng)氧化能力的羥基自由基（·OH）為特點(diǎn)，在高溫高壓、電、聲、光輻照、催化劑等反應(yīng)條件下，可有效去除難降解有機(jī)污染物，是水處理最有效的方法之一。然而，氧化劑的成本過(guò)高且需持續(xù)過(guò)量的投加，導(dǎo)致高級(jí)氧化法無(wú)法應(yīng)用于天然水體的原位處理。因此，利用太陽(yáng)能，以水和空氣中的氧氣為原料合成過(guò)氧化氫綠色氧化劑，有望推動(dòng)高級(jí)氧化技術(shù)在天然水體中的應(yīng)用。然而，現(xiàn)有的光催化合成過(guò)氧化氫方法受限于光生載流子的嚴(yán)重復(fù)合，有機(jī)電子給體的加入或氧氣的持續(xù)通入，極大地限制了過(guò)氧化氫的原位光催化合成。

圖1：光生載流子形成過(guò)程示意圖

如圖所示，光生載流子的形成包括兩個(gè)部分：材料吸收光形成激子（圖1A，過(guò)程1）；激子克服激子結(jié)合能形成光生載流子（圖1A，過(guò)程2），同時(shí)要避免激子和光生載流子的復(fù)合（圖1A，過(guò)程3和4）。研究團(tuán)隊(duì)近年來(lái)針對(duì)如何獲得更多的光生載流子這一科學(xué)問(wèn)題，開展了較為系統(tǒng)性的研究：通過(guò)構(gòu)建Z型異質(zhì)結(jié)，促進(jìn)光生載流子的形成（圖1A，過(guò)程2，Proc. Natl. Acad. Sci. U.S.A. 2021, 118, e2103964118）；利用具有電子儲(chǔ)存特性的分子構(gòu)建電子供受體共軛聚合物光催化劑，避免激子分離后的復(fù)合（圖1A，過(guò)程3，Proc. Natl. Acad. Sci. U.S.A. 2021, 118, e2115666118）。而在本研究中，研究團(tuán)隊(duì)還通過(guò)對(duì)電子供體-橋連-電子受體共軛聚合物中的橋連方式進(jìn)行優(yōu)化，實(shí)現(xiàn)了激子在室溫下的自發(fā)分離（圖1B，過(guò)程2），極大地提高了光生載流子的濃度，實(shí)現(xiàn)了在天然水體中（包括江水和海水）過(guò)氧化氫的高效光催化合成。在天然水體中加入該新型光催化劑，過(guò)氧化氫的產(chǎn)率在一天的太陽(yáng)光照下（9:00 am 到4:00 pm）達(dá)到9295-12042 μmol?g-1。該反應(yīng)體系無(wú)需加入電子給體或持續(xù)通氧，為高級(jí)氧化技術(shù)在天然水體原位處理的應(yīng)用奠定了基礎(chǔ)。

上述研究為設(shè)計(jì)新型有機(jī)光催化劑提供了新思路，實(shí)現(xiàn)了天然水體中高效過(guò)氧化氫光催化合成，同時(shí)為環(huán)境光化學(xué)和水處理高級(jí)氧化技術(shù)優(yōu)化在環(huán)境治理中的實(shí)際工程應(yīng)用提供理論支撐。

上述研究成果以“Spontaneous exciton dissociation in organic photocatalyst under ambient conditions for highly efficient synthesis of hydrogen peroxide”為題，發(fā)表在國(guó)際知名綜合期刊《美國(guó)科學(xué)院院刊》（Proceedings of National Academy of Sciences of the United States of America）上。中山大學(xué)化學(xué)學(xué)院碩士研究生閆慧杰為論文第一作者，歐陽(yáng)鋼鋒教授和葉宇昕博士后為該論文共同通訊作者。上述研究成果得到了國(guó)家自然科學(xué)基金重點(diǎn)項(xiàng)目、廣東省重點(diǎn)研發(fā)項(xiàng)目、廣東省自然科學(xué)基金和中國(guó)博士后基金的資助。

論文鏈接： https://www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2202913119