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近期，南方科技大學(xué)化學(xué)系教授權(quán)澤衛(wèi)課題組在發(fā)光金屬鹵化物的高壓調(diào)控及化學(xué)合成領(lǐng)域取得了多項(xiàng)研究進(jìn)展。相關(guān)成果分別發(fā)表于著名學(xué)術(shù)期刊《先進(jìn)材料》（Advanced Materials）、《美國(guó)化學(xué)會(huì)志》（Journal of the American Chemical Society）、《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》（Angewandte Chemie International Edition）、《先進(jìn)功能材料》（Advanced Functional Materials）等。

自陷態(tài)激子（STE）發(fā)光是低維金屬鹵化物所具備的一種獨(dú)特的熒光性質(zhì)，在發(fā)光二極管、分子傳感等領(lǐng)域都展現(xiàn)出極大的應(yīng)用價(jià)值。目前，對(duì)STE發(fā)光機(jī)制的認(rèn)知仍處于初步階段。近年來，權(quán)澤衛(wèi)團(tuán)隊(duì)針對(duì)新型金屬鹵化物開展了系統(tǒng)的構(gòu)效研究，實(shí)現(xiàn)了金屬鹵化物結(jié)構(gòu)的精確調(diào)控及STE發(fā)光性質(zhì)的優(yōu)化，并成功揭示了相關(guān)作用機(jī)理。

研究人員利用壓力對(duì)一維金屬鹵化物CsCu2I3的結(jié)構(gòu)、性質(zhì)進(jìn)行調(diào)控和優(yōu)化，首次揭示了CuI4四面體鏈的結(jié)構(gòu)扭曲對(duì)STE形成、躍遷及發(fā)射能量的影響，利用結(jié)構(gòu)扭曲實(shí)現(xiàn)STE發(fā)光的顯著增強(qiáng)（圖1）。研究表明，CsCu2I3常壓相CuI4四面體間的結(jié)構(gòu)扭曲伴隨著STE熒光的微弱增強(qiáng)。而結(jié)構(gòu)相變引起的四面體間連接方式及四面體內(nèi)結(jié)構(gòu)的明顯扭曲，促進(jìn)STE的自陷，導(dǎo)致高壓相STE發(fā)光的顯著增強(qiáng)。該研究成果發(fā)表于國(guó)際學(xué)術(shù)期刊《美國(guó)化學(xué)會(huì)志》（J. Am. Chem. Soc. 2020, 142, 1786），南科大前沿與交叉科學(xué)研究院研究副教授李茜為論文第一作者， 權(quán)澤衛(wèi)為唯一通訊作者。南科大是論文第一單位。

圖1. 壓力誘導(dǎo)一維CsCu2I3金屬鹵化物STE發(fā)光的顯著增強(qiáng)。

研究人員對(duì)零維金屬鹵化物(bmpy)9[ZnBr4]2[Pb3Br11]（bpmy: N-甲基-N-丁基吡咯）進(jìn)行高壓下的構(gòu)效調(diào)控，實(shí)現(xiàn)了STE發(fā)光顏色的精確控制，并首次獲得高壓下零維雜化金屬鹵化物的白光發(fā)射（圖2）。研究表明，[Pb3Br11]5-金屬簇的微弱收縮和扭曲能夠增加結(jié)構(gòu)剛性，抑制STE躍遷，影響不同發(fā)射態(tài)STE的躍遷平衡，材料發(fā)光顏色由黃綠色轉(zhuǎn)變?yōu)榍嗌?。而金屬簇的顯著扭曲則促使體系電子—聲子耦合作用的增強(qiáng)，促進(jìn)STE生成，擴(kuò)寬發(fā)射帶，實(shí)現(xiàn)高效的白光發(fā)射。該研究成果發(fā)表于國(guó)際學(xué)術(shù)期刊《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》（Angew. Chem. Int. Ed. 2021, 60, 2583.），李茜為文章第一作者，權(quán)澤衛(wèi)為第一通訊作者。南科大是論文第一單位。

圖2. 高壓下零維金屬鹵化物(bmpy)9[ZnBr4]2[Pb3Br11]的熒光變化。

金屬鹵化物發(fā)光顏色調(diào)控對(duì)其進(jìn)一步的應(yīng)用開發(fā)具有重要意義。研究人員基于零維金屬鹵化物Cs2InBr5·H2O的高壓研究中，創(chuàng)新性地將高壓與低溫表征相結(jié)合，首次在零維STE發(fā)光金屬鹵化物中獲得反激發(fā)依賴的熒光發(fā)射現(xiàn)象（圖3）。同時(shí)，該工作揭示了Cs2InBr5·H2O高壓相的雙發(fā)光機(jī)制，為理解金屬鹵化物的構(gòu)效關(guān)系提供了新手段。研究表明，不均勻配位的InBr5O八面體的收縮能夠有效增強(qiáng)STE發(fā)光的強(qiáng)度，提升發(fā)光能量，將體系發(fā)光由橙紅色逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)辄S色。隨后，結(jié)構(gòu)相變伴隨著InBr5O八面體的明顯扭曲，形成局域缺陷，并引起新的缺陷相關(guān)的局部激子發(fā)射的形成?；诟邏合嗟碾p發(fā)光機(jī)制，Cs2InBr5·H2O在高壓下呈現(xiàn)出了罕見的反激發(fā)依賴熒光行為。該工作發(fā)表在《先進(jìn)功能材料》（Adv. Funct. Mater. 2021, 31, 2104923）上，李茜為文章第一作者，課題組博士研究生徐斌為共同第一作者，權(quán)澤衛(wèi)為唯一通訊作者。南科大是論文第一單位。

圖3. 零維Cs2InBr5·H2O的反激發(fā)依賴熒光現(xiàn)象。

此外，基于搭建的獨(dú)特高壓光學(xué)研究平臺(tái)，權(quán)澤衛(wèi)課題組與吉林大學(xué)鄒勃教授、肖冠軍教授合作，深入探究了Bi摻雜Cs2Na0.4Ag0.6InCl6雙鈣鈦礦體系的發(fā)光機(jī)理。研究人員在實(shí)現(xiàn)深藍(lán)光區(qū)的輻射的有效增強(qiáng)的同時(shí)，解決了銦基雙鈣鈦礦高波數(shù)藍(lán)光起源的爭(zhēng)論。這不僅為金屬鹵化物窄帶發(fā)光機(jī)理的深入研究提供了可能，也表明高壓研究是解決常壓爭(zhēng)論的有效方法。該工作發(fā)表于國(guó)際學(xué)術(shù)期刊《美國(guó)化學(xué)會(huì)志》（J. Am. Chem. Soc. 2021, 143, 15176）。李茜為共同第一作者，權(quán)澤衛(wèi)為共同通訊作者。另外，權(quán)澤衛(wèi)課題組還與陜西師范大學(xué)教授趙奎、劉生忠團(tuán)隊(duì)合作，合成了大尺寸的三維無金屬鈣鈦礦單晶MDABCO-NH4I3 (MDABCO：N-甲基-N'-二氮雜雙環(huán)[2.2.2]辛銨)。研究人員利用高壓下的原位拉曼、熒光和吸收測(cè)試，明確MDABCO-NH4I3結(jié)構(gòu)與帶隙之間的關(guān)系，揭示變化過程，為該材料在高靈敏度器件探測(cè)及光響應(yīng)穩(wěn)定性的提高方面提供幫助。這一成果發(fā)表在《先進(jìn)材料》（Adv. Mater. 2021, 33, 2102190）上，李茜為共同第一作者，權(quán)澤衛(wèi)為共同通訊作者。

基于高壓研究手段對(duì)于發(fā)光金屬鹵化物的認(rèn)識(shí)，研究人員在可控的化學(xué)合成方面展開進(jìn)一步探索。余暉發(fā)光在防偽、生物成像、照明等領(lǐng)域具有廣泛應(yīng)用。然而，現(xiàn)有研究鮮少關(guān)注雜化金屬鹵化物材料的有機(jī)余暉發(fā)光。研究人員最近在關(guān)于零維雜化金屬鹵化物發(fā)光的研究中，首次實(shí)現(xiàn)了有機(jī)余暉與無機(jī)STE發(fā)光的共存。此類材料制備的防偽圖案清晰展現(xiàn)了其在光學(xué)防偽應(yīng)用方向的巨大潛力，為拓展雜化金屬鹵化物材料多模式發(fā)光提供了新思路（圖4）。該研究成果發(fā)表于《先進(jìn)材料》（Adv. Mater. 2022, DOI: 10.1002/adma.202200607），南科大化學(xué)系研究助理教授羅志山、本科生劉曄婧和權(quán)澤衛(wèi)課題組博士生劉玉蓮為論文共同第一作者，權(quán)澤衛(wèi)為唯一通訊作者。南科大是論文第一單位。

圖4. 有機(jī)余暉和無機(jī)自陷態(tài)激子發(fā)光共存的零維雜化金屬鹵化物及基于此類材料制備的光學(xué)防偽圖案。 

以上研究得到了國(guó)家自然科學(xué)基金委、科技部、廣東省科學(xué)技術(shù)廳、深圳市科創(chuàng)委、深圳市發(fā)改委等單位的項(xiàng)目支持。

論文鏈接：

1. https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.9b13419 

2. https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202009237 

3. https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adfm.202104923 

4. https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c06207?ref=PDF 

5. https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202102190 

6. https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202200607