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南京大學現(xiàn)代工程與應用科學學院聶越峰教授課題組、吳迪教授課題組與美國加州大學爾灣分校的潘曉晴教授課題組等國際團隊展開密切合作，將鈣鈦礦氧化物鐵電/介電自支撐雙層結(jié)構(gòu)與硅基片進行集成，獲得了高密度的鐵電拓撲納米疇（～200 Gbit/inch²），并實現(xiàn)其阻態(tài)在外電場下的可逆調(diào)控。高密度、可擦寫鐵電拓撲納米疇與硅基片的成功集成展示了新奇氧化物極性拓撲結(jié)構(gòu)在新型高密度非易失性存儲器中的廣闊應用前景。相關(guān)成果以“High-density Switchable Skyrmion-like Polar Nanodomains Integrated on Silicon”為題發(fā)表在《Nature》期刊上（DOI: 10.1038/s41586-021-04338-w）。

近年來，人們已經(jīng)從理論和實驗上報道了鈣鈦礦氧化物鐵電薄膜、超晶格等體系中存在諸多新奇的非平庸極性拓撲疇結(jié)構(gòu)，包括通量閉合疇、渦旋、極性“泡泡”疇、極性斯格明子、半子等，并表現(xiàn)出奇異的物理特性（如導電性增強、負電容等），有望用于開發(fā)新型鐵電晶體管及存儲器等器件。然而，盡管極性拓撲疇具有潛在的重要應用前景，但由于高質(zhì)量鈣鈦礦氧化物薄膜材料的制備與當前成熟的互補金屬氧化物半導體工藝（CMOS）缺乏兼容性，難以將各種極性拓撲疇結(jié)構(gòu)應用于新一代電子器件中。另外，極性拓撲疇的形成是體系中彈性能、靜電能和梯度能之間在微小差別內(nèi)相互競爭平衡的結(jié)果，因此需要特殊的材料結(jié)構(gòu)設計，主要是在氧化物單晶襯底上獲得，能否實現(xiàn)其與硅基片的集成仍是一個重要的科學問題。

為解決鈣鈦礦氧化物與半導體材料的集成問題，聶越峰教授課題組嘗試將氧化物鐵電薄膜制備成高質(zhì)量自支撐晶體膜，并將這些獨立的功能單元進行組合及轉(zhuǎn)移到半導體基片上以實現(xiàn)功能的整合。在前期的工作中，該課題組通過發(fā)展氧化物分子束外延（Oxide MBE）技術(shù)，解決了氧化物薄膜與界面的單原子層精度原位監(jiān)控與制備的技術(shù)難題[Nat. Commun. 9.1, 2965 (2018)，Appl. Phys. Lett. 111, 011601 (2017)]，并成功實現(xiàn)了一系列高質(zhì)量、單胞精度可控的自支撐鈣鈦礦鐵電氧化物薄膜的制備，如BiFeO₃ 及PbTiO₃ 等體系[Nature 570, 87 (2019)、Adv. Mater. 34, 2105778(2022)]、[Adv. Mater. Interfaces 7, 1901604 (2020)]。在本工作中，該小組將自支撐PbTiO₃/SrTiO₃（PTO/STO）鐵電/介電薄膜轉(zhuǎn)移至硅基底上以進行集成。經(jīng)過系統(tǒng)探索，在特定厚度比例的自支撐雙層結(jié)構(gòu)中實現(xiàn)彈性能、靜電能等之間的平衡，獲得了高密度極性拓撲疇及其阻態(tài)的調(diào)控。

圖1 PTO20/STO10雙層膜中高密度鐵電納米疇的實現(xiàn)。（a）自支撐雙層膜中鐵電納米疇示意圖。（b）自支撐雙層膜的AFM形貌、VPFM振幅、VPFM相位、LPFM振幅和LPFM相位圖。（c）中心發(fā)散和（d）中心會聚型納米疇的放大圖。

通過與吳迪教授課題組及潘曉晴教授課題組合作，借助矢量壓電力顯微鏡及掃描透射電子顯微鏡在PTO/STO雙層膜中觀測到兩種類型（中心發(fā)散型和中心會聚型）的高密度（～200 Gbit/inch²）極性納米疇結(jié)構(gòu)（圖1）。其中，中心發(fā)散型納米疇表現(xiàn)出具有類似Néel型極性斯格明子的結(jié)構(gòu)，而中心會聚型納米疇則表現(xiàn)出僅具有面內(nèi)分量極化反轉(zhuǎn)的有趣結(jié)構(gòu)。同時，美國阿肯色大學Laurent Bellaiche教授及南京大學楊玉榮教授通過有效哈密頓量方法模擬證實了在PTO/STO雙層膜中可以穩(wěn)定存在上述兩種復雜的極性拓撲結(jié)構(gòu)。

此外，實驗還發(fā)現(xiàn)這兩種類型的拓撲納米疇可以在外加電場下相互轉(zhuǎn)換，并伴隨著高低阻態(tài)之間的可逆變換（圖2）。利用此可逆阻態(tài)變化，通過電場改變極性納米疇的類型即可實現(xiàn)電路的“開”和“關(guān)”狀態(tài)，從而有望應用于高密度、低能耗、非易失性鐵電存儲器中。相比于人們前期在鐵電氧化物超晶格中觀測到的多層鐵電斯格明子拓撲結(jié)構(gòu)，此工作在鐵電/介電雙層結(jié)構(gòu)中觀測到的單層極性拓撲疇能夠有效地避免多層拓撲疇結(jié)構(gòu)的層間相互影響，更容易通過外部電場調(diào)控每個獨立的納米疇結(jié)構(gòu)，從而有望實現(xiàn)高效、節(jié)能的讀寫操作。

圖2 自支撐氧化物雙層結(jié)構(gòu)中極性拓撲納米疇的可逆阻態(tài)調(diào)控。（a）在+5 V i) 和-5 V ii) 掃描后在同一區(qū)域的形貌、VPFM/LPFM及CAFM圖像。（b）施加+5 V和-5 V偏置電壓可以實現(xiàn)在低阻態(tài)中心發(fā)散型納米疇和高阻態(tài)中心會聚型納米疇之間可逆切換。（c）兩種不同類型拓撲結(jié)構(gòu)的能帶示意圖。

審稿專家之一評價“這篇文章的構(gòu)思以及高密度拓撲極性結(jié)構(gòu)與硅基片的成功集成展示了將極性拓撲結(jié)構(gòu)應用于新型存儲器件方面非常樂觀的前景?！备呙芏取⒖刹翆憳O性拓撲結(jié)構(gòu)能夠被成功集成在硅基片上，并且經(jīng)過光刻流程后仍能穩(wěn)定存在，初步展現(xiàn)了將豐富的氧化物極性拓撲結(jié)構(gòu)與傳統(tǒng)半導體工藝相結(jié)合以開發(fā)新型低能耗、高性能電子器件的可能性。與此同時，需要注意的是，這離實際應用還有遙遠的距離，仍有一系列重要的科學問題需要解決。首先，如何實現(xiàn)晶圓尺寸的大面積、高質(zhì)量自支撐氧化物薄膜的生長和轉(zhuǎn)移還存在巨大的挑戰(zhàn)；其次，目前的讀寫電壓還相對很高，還需要進一步優(yōu)化結(jié)構(gòu)以降低讀寫電壓才能達到商用存儲器件的低能耗、非易失性讀寫的要求；再次，極性拓撲疇結(jié)構(gòu)能否制備成陣列結(jié)構(gòu)以及在頂、底電極間是否穩(wěn)定存在還需要系統(tǒng)探索。上述難題的解決以及嘗試將更多新奇的極性拓撲結(jié)構(gòu)與半導體基片進行集成都將推動氧化物極性拓撲結(jié)構(gòu)往新一代電子器件應用方面更進一步，值得開展深入系統(tǒng)的探索。

南京大學現(xiàn)代工程與應用科學學院博士生韓露為該論文的第一作者，聶越峰教授、吳迪教授及加州大學爾灣分校潘曉晴教授為論文的共同通訊作者。南京大學陳延峰教授對本工作給予了重要指導。阿肯色大學Laurent Bellaiche教授及南京大學楊玉榮教授為本工作提供了重要的理論支持。該工作也得到了國家自然科學基金、科技部國家重點基礎研究發(fā)展計劃以及教育部“長江學者獎勵計劃”等項目的資助；此外，南京大學固體微結(jié)構(gòu)物理國家重點實驗室、人工微結(jié)構(gòu)科學與技術(shù)協(xié)同創(chuàng)新中心以及江蘇省功能材料設計原理與應用技術(shù)重點實驗室對該項研究工作也給予了重要支持。

https://news.nju.edu.cn/zhxw/20220303/i107955.html