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近日，國(guó)際權(quán)威學(xué)術(shù)期刊《自然-催化》（Nature Catalysis）以 “Induced activation of commercial Cu/ZnO/Al₂O₃ catalyst for steam reforming of methanol”為題，在線報(bào)道了華東理工大學(xué)化工學(xué)院化學(xué)工程聯(lián)合國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室在甲醇水蒸氣重整制氫領(lǐng)域的最新研究成果。

氫能在能源轉(zhuǎn)型中扮演了重要角色，但經(jīng)濟(jì)、高效、安全的氫氣儲(chǔ)運(yùn)技術(shù)已成為當(dāng)前制約氫能規(guī)模應(yīng)用的主要瓶頸之一。甲醇重整現(xiàn)場(chǎng)制氫為氫能的儲(chǔ)運(yùn)及氫燃料電池的供氫提供了一種方案。諸多催化材料中，銅基催化劑因價(jià)格低廉、活性高和一氧化碳選擇性低等優(yōu)點(diǎn)而得到廣泛應(yīng)用。隨著基礎(chǔ)研究的深入，人們已經(jīng)意識(shí)到?jīng)Q定負(fù)載型銅基催化劑活性及穩(wěn)定性的關(guān)鍵在于金屬-載體界面（Energy Environ. Sci. 2019, 12: 3473-3495; Nat. Catal. 2019, 2: 955-970）。然而，工業(yè)催化劑結(jié)構(gòu)在制備、活化和反應(yīng)階段都會(huì)存在動(dòng)態(tài)變化過(guò)程，當(dāng)前催化劑的設(shè)計(jì)思路主要聚焦于配方或制備方法的優(yōu)化，難以對(duì)其表界面結(jié)構(gòu)演變的動(dòng)態(tài)過(guò)程開展主動(dòng)、定向和精準(zhǔn)的調(diào)控。

針對(duì)這一關(guān)鍵問(wèn)題，研究團(tuán)隊(duì)創(chuàng)新提出工業(yè)催化劑誘導(dǎo)活化（Induced activation）策略，在不改變現(xiàn)有催化劑的前提下，通過(guò)優(yōu)化活化工藝條件精準(zhǔn)調(diào)控催化劑的表界面結(jié)構(gòu)，從而實(shí)現(xiàn)其性能的提升。基于一系列原位/準(zhǔn)原位譜學(xué)及電子顯微學(xué)等表征手段，發(fā)現(xiàn)在商業(yè)銅鋅鋁催化劑氫氣還原（300°C）的過(guò)程中，加入一定比例的水/甲醇混合氣，可以誘導(dǎo)載體中的氧化鋅物種向金屬銅顆粒表面遷移。而銅-氧化鋅界面這一關(guān)鍵活性位的構(gòu)筑又與氧化鋅的遷移程度密切相關(guān)，且可以通過(guò)調(diào)節(jié)誘導(dǎo)活化的時(shí)間實(shí)現(xiàn)界面活性中心數(shù)量的最大化。相比于傳統(tǒng)氫氣活化的催化劑，誘導(dǎo)活化的催化劑活性提高了兩倍，穩(wěn)定性提升了三倍。

該研究工作第一作者為華東理工大學(xué)化工學(xué)院2017級(jí)博士研究生李迪迪、博士后徐放、化學(xué)與分子工程學(xué)院2017級(jí)博士研究生唐璇和戴升教授，通訊作者為華東理工大學(xué)青年教師朱明輝特聘教授和徐至教授，共同通訊作者為美國(guó)里海大學(xué)Israel E. Wachs教授。該研究得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、上海市科委重大專項(xiàng)、上海市青年科技啟明星計(jì)劃、上海市揚(yáng)帆計(jì)劃和化學(xué)工程聯(lián)合國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室開放課題（重點(diǎn)課題）等項(xiàng)目的資助。

原文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41929-021-00729-4