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“重劍無鋒，大巧不工”出自金庸武俠小說《神雕俠侶》。“重劍無鋒”指真正的劍技并不依靠劍鋒，依靠基本功的培養(yǎng)同樣能夠達(dá)到無招勝有招。而“大巧不工”強調(diào)了巧與拙的辯證關(guān)系，即真正的“巧”并非是違背自然規(guī)律的賣弄，而是順應(yīng)自然規(guī)律，使自己的目的自然而然地得到實現(xiàn)。受此啟發(fā)，吉林大學(xué)化學(xué)學(xué)院張越濤課題組巧妙地利用了Lewis酸堿對聚合（LPP）體系對單體濃度呈零級動力學(xué)的特點，化“拙”為“巧”，化繁為簡，解決了全（甲基）丙烯酸酯三嵌段共聚物合成難度大、合成過程復(fù)雜等問題，首次實現(xiàn)了全（甲基）丙烯酸酯三嵌段共聚物的一步高效合成。

圖.基于新型Lewis堿的受阻Lewis酸堿對催化一步合成木質(zhì)素基三嵌段熱塑性彈性體

具體而言，作者設(shè)計了一系列簡單易得的雙引發(fā)Lewis超強堿（LB），基于雙引發(fā)Lewis超強堿的受阻Lewis酸堿對（FLP）能夠?qū)崿F(xiàn)丙烯酸丁酯（nBA）的快速聚合和木質(zhì)素基甲基丙烯酸酯單體（SMA和MSMA）的緩慢可控聚合。將上述FLP應(yīng)用于SMA和nBA的混合單體共聚，首先發(fā)生nBA的快速聚合，并形成結(jié)構(gòu)為PnBA-LB-PnBA的聚合物。由于聚合體系對單體濃度呈零級動力學(xué)，nBA的聚合速率不隨其單體濃度的降低而減小，這導(dǎo)致幾乎在nBA聚合完全后才發(fā)生SMA的緩慢聚合，最終形成兩端是甲基丙烯酸酯硬段（PSMA），中間是丙烯酸酯軟段(PnBA)的全（甲基）丙烯酸酯三嵌段共聚物（PSMA-PnBA-LB-PnBA-PSMA），凝膠滲透色譜（GPC）等測試充分證明了基于雙引發(fā)Lewis超強堿的FLP成功實現(xiàn)了全（甲基）丙烯酸酯三嵌段共聚物的一步合成。接下來，作者表征了基于PSMA的全（甲基）丙烯酸酯TPEs的機械性能，單軸拉伸測試表明斷裂伸長率最高可達(dá)2091%，斷裂拉伸強度可達(dá)11.5 MPa, 10次循環(huán)后的彈性回復(fù)達(dá)到95%，這些性能參數(shù)遠(yuǎn)高于以聚甲基丙烯酸甲脂（PMMA）為硬段的TPEs，證明木質(zhì)素基單體對TPEs的機械性能增強至關(guān)重要。 最后，作者發(fā)現(xiàn)以P(M)SMA為硬段的TPEs在保持可見光透過率的同時具有更強的紫外屏蔽能力和耐高溫能力，這些性能使其在柔性顯示材料、紫外線吸收材料和高溫?zé)崴苄詮椥泽w等領(lǐng)域具有潛在應(yīng)用價值。

綜上，這一工作立足于Lewis酸堿對聚合體系對單體濃度呈零級動力學(xué)的基本特點，實現(xiàn)了高性能全（甲基）丙烯酸酯三嵌段共聚物的一步高效合成，為三嵌段TPEs的高效制備和木質(zhì)素的升級利用提供了新的思路。

文章詳情：Yi Wan, Jianghua He, Yuetao Zhang*，Eugene Y.-X. Chen；Angew. Chem. Int. Ed.,2021，e202114946

原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202114946